基于新型磺化pbi膜高温质子交换膜燃料电池性能地研究

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1、独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取得的研究成果，除了文中特别加以标注和致谢之处外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得天津大学或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。学位论文作者签名：签字日期：年月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解天津大学有关保留、使用学位论文的规定。特授权天津大学可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编以供查阅和借阅。同意学校向国家有关部门或机构

2、送交论文的复印件和磁盘。（保密的学位论文在解密后适用本授权说明）学位论文作者签名：导师签名：签字日期：年月日签字日期：年月日摘要高温质子交换膜燃料电池以其独特的优势：无需外部加湿、水管理容易、反应速率快、可实现废热回收和减缓一氧化碳中毒等，近十年来受到了广泛的关注。作为燃料电池核心组成部件的高温质子交换膜也相应成为了热点研究方向。对聚苯并咪唑（PBI）膜进行酸化处理后，可以在低湿度甚至无水条件下使用，且保持良好的质子电导以及热稳定性能。然而，磷酸掺杂程度越高，膜的机械性能就会下降。对PBI膜进行磺化处理，可使膜具有较好的机械性能和氧化稳定性，可提高电池寿命。本论文所研究的

3、磷酸掺杂的新型磺化PBI膜正是在这种背景下研制而出的。首先，本论文通过实验手段研究磺化PBI膜吸附磷酸的情况，并分析了四种磺化PBI膜的热稳定性及磺化PBI膜酸化处理前后的微观形貌。实验结果表明：随着浸泡温度的提高，膜所吸附的磷酸含量也逐渐增加；酸化条件相同时，磺化程度高的膜磷酸吸附量大；磺化PBI膜的磷酸吸附在浸泡三天后基本达到饱和；四种磺化PBI膜在450℃之前均能保持良好的热稳定性；磺化PBI膜酸化处理后在200℃左右开始发生较大幅度的磷酸损失且其表面粗糙度有所增大。其次，本文建立了三维、稳态、非等温的高温燃料电池模型，并结合UDF使用FLUENT软件对其求解。根据

4、现有文献当中的实验数据，拟合获得两种磺化PBI膜电导率在不同磷酸掺杂程度条件下随着温度变化的方程，并将所得方程运用到模型当中。利用本模型计算所得的燃料电池性能与实验值吻合良好。再次，综合考虑燃料电池所有组件的欧姆损失，全面考虑温度对燃料电池中质量传输和电荷传输的影响，模拟分析电池的电压损失情况。模拟结果表明：欧姆损失随着磷酸掺杂程度的增大或者操作温度的升高而减小；活化损失随着操作压强的增大而减小；当用氧气取代空气作为阴极供气时，活化损失随之减小。最后，模拟计算不同设计条件和操作条件对燃料电池稳态性能的影响。模拟结果表明：磺化PBI膜的磷酸掺杂程度越大，电池的功率密度越大且

5、内部温度越高；升高操作温度、增大操作压强或把阴极供气从空气换成氧气均有利于燃料电池性能的提高；催化层中双极板肋对应的电化学反应速率值大于流道对应部分的值，可见此时燃料电池的稳态性能主要是由电荷传输而不是质量传输决定的。关键词：高温质子交换膜燃料电池；稳态性能；电压分析；数值模拟；磺化PBI膜；磷酸掺杂程度ABSTRACTInrecentdecade,manyattentionshavebeenpaidtohightemperatureprotonexchangemembranefuelcellsduetoitsadvantages,suchaslessexternalhu

6、midificationrequirement,simplewatermanagement,fastreactionkineticsatelevatedtemperatures,easywasteheatrecoveryandhightolerancetoCOpoisoning.Asakeycomponentinfuelcells,hightemperatureprotonexchangemembraneshavebecomeahotresearchtopic.Aciddopedpolybenzimidazole(PBI)membranesshowhighprotonco

7、nductivitiesunderlowrelativehumidityevenincompletelyanhydrousstate.ThesedopedPBImembranesexhibitexcellentpropertiessuchashighprotonconductivityandoutstandingthermalstabilities.However,highdopinglevelusuallyresultsinpoormechanicalstrength.Excellentmechanicalpropertie