半互穿网络结构改性氰酸酯树脂体系研究

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1、摘要氰酸酯树脂是近几十年发展起来的高性能热固性树脂，是目前树脂基复合材料研究领域最受关注的课题之一。氰酸酯单体的化学特性赋予氰酸酯树脂优异的综合性能，包括良好的力学性能、高耐热性、优异的介电性能、极低的吸水率等。在绝缘功能材料、电子封装材料、航空航天结构材料等领域具有广泛的应用前景。国内在氰酸酯的研究方面还比较薄弱，目前该领域的重点在增韧改性方面。本文主要从以下几个方面研究了氰酸酯树脂基体及其复合材料。研究体系中氰酸酯(BADCy)的固化反应为三聚成环反应，而苯乙烯(St)和甲基丙烯酸甲酯(MMA)进行自由基加成反应，两者的反应互不干扰，因此采用同步法制备了BADCy／St

2、／MMA半互穿聚合物网络(semi．IPN)。针对氰酸酯树脂的固化反应温度较高和自由基反应温度较低的特点，选择二月桂酸二丁基锡(DBⅡ)L)作为氰酸酯树脂的催化剂并使氰酸酯树脂预聚以达到合适的制备工艺。结合体系中的反应特点，应用DSC、FTIR等分析手段确定改性体系的固化工艺为90℃／4h+120‘C／2h+160℃／2h+200。C／2h，后处理为220"C／3h,复合材料的固化工艺与树脂基体工艺相同。系统的研究了BADCy／st慢nIA半互穿聚合物网络的性能，包括力学性能、介电性能、热性能、湿热老化性能等。研究表明MMA和st对体系的力学性能有较大的改善，BADCy／M

3、10／S15以及BADCy／S10／M15体系的弯曲强度和冲击强度分别达到最大值，比未改性氰酸酯树脂分别提高了41．9％和55．1％。利用扫描电镜(sEM)观察了试样的断面形貌。由于MMA和st在体系中发生共聚反应等原因BADCy,qdl0／S10体系有较高的耐热性能，其B为271．5℃比未改性氰酸酯的Tg仅降低了14．5℃，TGA分析和HDT测试同样表明BADCy／M10／S10体系具有较好的耐热性能。另外，对体系的耐湿熟性能迸行了研究，并对水煮后残余物的成分进行了初步分析。利用TGA研究了改性体系的湿热降解动力学。关键词：双酚A型氰酸酯，semi．IPN，增韧改性，热稳

4、定性AbstractInthelastdecades，cyanateesterresinhasbecomeestablishedasoneofthemostimportanthighperformancethermosettingresinsanditspolymericcompositeshaveattractedmoreandmoreattentionsfortheiradvantagesinmechanicalproperties，lightweightandeasyprocessing．Theuniquechemicalcharacteristicofcyanate

5、estermonomerendowthemexcellentproperties，suchasgoodmechanicalproperties，highthermalproperties,outstandingdielectricpropertiesandlowmoistureabsorptionand∞on．Theyhavebeenwidelyuseinaerospacestructures，dielectrics，adhesivesandencapsulantsinrecentlyyears．Atthepresenttime，reportsoncyanateestera

6、refocusontoughening．Hereby,thefollowingaspectsineyanateestershavebeenstudiedinthisdissertation．Inthestudiedsystems，cyanateesterscallundergothermalorcatalyticpolycyclo-merizationtogiveahighcrosslinkdegreepolymer,andstyrene(St)andmethylmethacrylate(MMa)bothformedbyafree-radicalpolymerization

7、islinearcomponent．Thetwonetworksformedsimultaneouslybyindependentandnon-interferingreactions．AndBADCy／St／MMAsemiinterpenetratingpolymernetworks(semi一硎叼hasbeenprepared．Thetemperatureofcurereactionofcyanateestersishigherthanthetemperatureoffree-radicalreaction,S