三元热敏性聚合物的合成、表征及应用

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1、摘要题名：三元热敏性聚合物的合成、表征及应用研究生：邵丹导师：倪才华教授专业：．材料学以N一异丙基丙烯酰胺(NIPAll】)、2一丙烯酰胺基一2一甲基丙磺酸(AMPS)、N-叔丁基丙烯酰胺(NTBA)为共聚单体，偶氮二异丁腈(AIBN)为引发剂，N’N一次甲基双丙烯酰胺(Bis)为交联剂，在N，N一二甲基甲酰胺(DMF)溶剂中，合成了一系列NIPAm／AMES／NTBA三元共聚热敏性水凝胶，同时合成了该三元线性共聚物。测定了水凝胶在不同温度和不同离子强度下的溶胀度。通过测定不同温度下的透射率，研究了线型共聚物水溶液的相转变。考查了聚合物组成和浓度、离子强度、混合溶剂对LCST的影

2、响。结果表明：随着憎水性组分NTBA含量的增加，共聚物的LCST下降增多；对于特定的组成，随着共聚物浓度的增加，其LCST是下降的；NaCl浓度愈高，共聚物的LCST愈低；以甲醇和水作为混合溶剂，发现共聚物的LCST随着甲醇体积分数的增加而降低，但当甲醇体积分数达到50％时，共聚物的LCST又开始上升，直到超过60％不再出现相分离现象；但是当将甲醇换成四氢呋喃或是1，4一二氧六环时，共聚物的LCST随有机溶剂组分增加一直升高，直到加到60％左右不再出现相分离现象。所合成的水凝胶同时具有较高的溶胀度和较好的热敏性；凝胶在极短的时间内迅速达到融胀平衡，当55。C时水凝胶的溶胀度降低，

3、说明凝胶开始了退溶胀的过程，而且溶胀度降低是一个缓慢的过程，一小时后并没有达到完全退溶胀，这为水凝胶在药物缓释上的应用提供了依据。经过重新溶胀，水凝胶仍能达到接近初次溶胀的溶胀度，表明水凝胶的重复性能良好；水凝胶的药物释放研究表明随着时间的进行，释放百分比随之增加，在较长时间达到平衡。缓释效果较好，且缓冲液为碱性，符合肠道环境。采用链转移自由基聚合的方法制备PNIPAm大分子单体，然后分别与双丙酮丙烯酰胺(DAA)和AMPS反应制备接枝共聚物，以比较无规和接枝共聚物性能上的差异。结果表明，以巯基乙胺盐酸盐(AET·HCl)为链转移剂，既可调控聚合物的分子量，又可引入端氨基，随着A

4、ET·HCl的减少，大分子单体的分子量增大；不同组成的接枝共聚物具有着和PNIPAm基本相同的LCST，枝链的温敏性没有受主链的影响，对温度的响应是独立的；荧光研究PDAA—g—PNIPAm溶液的胶束行为时发现CMC值随PNIPAm长度增加而略有增大；研究PAMPS—g—PNIPAm时发现，当温度低于LcsT时，Ii／h的值几乎不变，未形成高分子胶束，高于LCST时，Ii／13的值随着浓度增加而降低，形成了胶束，而且温度越高，临界胶束浓度(CriticalMicelleConcentration，CMC)越小。关键词：LCST；热敏性；水凝胶；溶胀度；胶束；CMC江南大学硕士学位

5、论文Subject：ThePreparation，CharacterizationandAppHcafionofThermosensitiveTerpolymersPostgraduate：ShaoDanTutor：NiCaihuaMajor．PolymerAbstractTerpolymersbasedonN-isopropylacrylamide(NIPAm)．sodium2-aerylamido一2-methyl-propanesulphonate(AMPS)andN—tert-butylacrylamide(NTBA)weresynthesizedbyfreeradica

6、lcopolymerizationusing2,2'-azo-bis—isobutyronitrile(AIBN)asaninitiator．Theswellingratiosofthehydrogelsatvarioustemperaturesandsaltsolutionsweredetermined．Thelowercriticalsolutiontemperatures(LCSTs)ofthe1inearpolymeraqueoussolutionsweredeterminedbymeasuringtransmittanceonUVatdifferenttemperatu

7、res．Theinfluenceofpolymerconcentration，polymercompositionandionicstrengthonLCSTsofthelinearpolymerswasinvestigated．ItisfoundthatasthehydrophobiccomponentNTBAwasincorporatedintotheterpolymer,theLCSTdeereased；Forthegivenpolymerthehigherthepolym