pt基合金石墨烯纳米复合材料的制备及其电催化性能研究

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1、8Count760wt%BuMeIm6Pt54基Count3质合2金/1子石0墨0.20.40.60.81.01.21.41.6交烯Particlesize/(m)纳（申请工学硕士学位论文）换米复合膜材的料的制Pt基合金/石墨烯纳米复合材料的制研备及易究其电备及其电催化性能研究施催政化性能的研究武汉培养单位：生物材料与工程研究中心理工大学科专业:材料学学符新研究生：符新宁宁指导教师：吴庆知副教授武汉理工大学2014年5月万方数据独创性声明本人声明，所呈交的论文是本人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。尽我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过

2、的研究成果，也不包含为获得武汉理工大学或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。签名：日期：学位论文使用授权书本人完全了解武汉理工大学有关保留、使用学位论文的规定，即学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本人授权武汉理工大学可以将本学位论文的全部内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或其他复制手段保存或汇编本学位论文。同时授权经武汉理工大学认可的国家有关机构或论文数据库使用或收录本学位论文，并向社会公众提供信息服务。（保密的论文在解密后应遵守此规定）研究生（签

3、名）：导师（签名）：日期万方数据分类号密级UDC学校代码10497学位论文题目Pt基合金/石墨烯纳米复合材料的制备及其电催化性能的研究英文FacilesynthesisofPt-basedalloy/reducedgrapheneoxide题目compositesandtheirelectrocatalyticperformance研究生姓名符新宁姓名吴庆知职称副教授学位博士指导教师单位名称生物材料与工程研究中心邮编430070申请学位级别工学硕士学科专业名称材料学论文提交日期2014年5月论文答辩日期2014年5月学位授予单位武汉理工大学学位授予日期2014年6月答辩委员会主席王欣宇教授

4、评阅人戴红莲教授王友法教授2014年5月万方数据摘要燃料电池的广泛应用将会带来新一代的绿色能源革命，在燃料电池大家庭中，质子交换膜燃料电池（PEMFC）由于能量密度高、转换效率高、清洁无污染、操作温度低以及使用方便等优点而成为当代社会的研究热点。在PEMFC中，O2在阴极催化剂作用下发生的氧还原反应（ORR）是影响其性能的主要反应，因此，阴极电化学催化剂是PEMFC中的关键材料之一。PEMFC中研究最广泛的阴极电催化剂主要是Pt/C催化剂，然而贵金属Pt不仅资源有限，而且在低温氧化反应时，Pt容易被CO毒化，严重制约了PEMFC的商业化应用。在Pt催化剂中引入其他过渡金属元素（Fe、Co和

5、Ni）形成铂基合金材料，既降低催化剂的成本，又可以改变Pt的晶体结构，提高其催化性能和稳定性。此外，选择合适的催化剂载体材料，也能够有效的提高催化剂的活性和稳定性。石墨烯由于其独特的电子和力学等性能，被公认为是一种理想的催化剂载体。因此，我们探讨了二元合金PtM(M=Co,Ni)/石墨烯和三元合金PtFeCo/石墨烯纳米复合材料的合成，并对其催化ORR的性能和稳定性进行了研究，主要内容如下：1）通过改进的Hummers法制备了氧化石墨；通过溶剂热法一步合成了二元合金PtM(M=Co,Ni)/r-GO纳米复合材料和三元合金PtFeCo/r-GO纳米复合材料。通过各种表征方法（HRTEM、XR

6、D、ICP、Raman、EDS和XPS）对材料的物相、结构、组成和表面状态进行表征。结果显示：大部分氧化石墨（GO）被还原为石墨烯（rG-O），实现了PtCo、PtNi和PtFeCo合金纳米粒子在石墨烯上的均匀负载。2）对于二元合金PtM(M=Co,Ni)/r-GO和三元合金PtFeCo/r-GO纳米复合材料的合成，研究了各种反应参数，如还原剂、金属盐比例、GO的含量和表面活性剂等，对纳米粒子的粒径、形貌以及负载情况的影响。实验结果表明：还原剂的加入对于PtCo和PtNi纳米粒子在石墨烯表面的分布密度、形貌和尺寸都有影响；PtFeCo纳米粒子在石墨烯表面的负载形态与金属盐以及表面活性剂的含

7、量有关。3）对所制备的PtM(M=Co,Ni)/r-GO和PtFeCo/r-GO纳米复合材料的电化学性能进行测试（CV、ORR和稳定性测试），并与商业Pt/C(20wt%Pt)进行比较。结果显示：对于二元合金PtM(M=Co,Ni)/r-GO来说，其电催化活性面积比较相近，大约为Pt/C(20wt%Pt)活性面积的1/3；反应体系中加入还原剂，会降低PtMI万方数据(M=Co,Ni)/r-GO的催化活性；三元合金PtFe