功能化氮杂环卡宾铜及银配合物合成及催化性能地研究

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1、万方数据南开大学学位论文使用授权书根据《南开大学关于研究生学位论文收藏和利用管理办法》，我校的博士、硕士学位获得者均须向南开大学提交本人的学位论文纸质本及相应电子版。本人完全了解南开大学有关研究生学位论文收藏和利用的管理规定。南开大学拥有在《著作权法》规定范围内的学位论文使用权，即：(1)学位获得者必须按规定提交学位论文(包括纸质印刷本及电子版)，学校可以采用影印、缩印或其他复制手段保存研究生学位论文，并编入《南开大学博硕士学位论文全文数据库》；(2)为教学和科研目的，学校可以将公开的学位论文作为资料在图书馆等场所提供校内师生阅读，在校园网

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3、．isp。本人承诺：本人的学位论文是在南开大学学习期间创作完成的作品，并已通过论文答辩；提交的学位论文电子版与纸质本论文的内容一致，如因不同造成不良后果由本人自负。本人同意遵守上述规定。本授权书签署一式两份，由研究生院和图书馆留存。作者暨授权人签字：奎鑫2014年5月28日南开大学研究生学位论文作者信息论文题目功能化氮杂环卡宾金属铜及银配合物的合成及催化性能研究姓名李鑫学号2120110658答辩日期2014年5月28日论文类别博士口学历硕士团硕士专业学位口高校教师口同等学力硕士口院／系／所化学学院专业有机化学联系电话15822421367

4、Emaillixinsyt@163．com通信地址(邮编)：天津市南开大学六教301备注：是否批准为非公开论文否注：本授权书适用我校授予的所有博士、硕士的学位论文。由作者填写(一式两份)签字后交校图书馆，非公开学位论文须附《南开大学研究生申请非公开学位论文审批表》。万方数据南开大学学位论文原创性声明IlllIILIIIIIbliqqllIIIIIIIIIllllIIIIILIIIIIY2699783本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师指导下进行研究工作所取得的研究成果。除文中已经注明引用的内容外，本学位论文的研究成果不包含任何他人创

5、作的、已公开发表或者没有公开发表的作品的内容。对本论文所涉及的研究工作做出贡献的其他个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本学位论文原创性声明的法律责任由本人承担。学位论文作者签名：奎鑫2014年5月2813非公开学位论文标注说明(本页表中填写内容须打印)根据南开大学有关规定，非公开学位论文须经指导教师同意、作者本人申请和相关部门批准方能标注。未经批准的均为公开学位论文，公开学位论文本说明为空白。论文题目申请密级口限StJ(、<2年)口秘密(≤10年)口机密(≤20年)保密期限20年月日至20年月日审批表编号批准日期20年月日南开大学学位评

6、定委员会办公室盖章(有效)注：限制★2年(可少于2年)：秘密★10年(可少于10年)：机密★20年(可少于20年)万方数据摘要Ⅳ-杂环卡宾相较于传统的膦配体无论是在配位能力上，还是在催化应用上都有着显著的优势。我们合成了一系列功能化的Ⅳ-杂环卡宾前体及其配合物，并探索了其催化性能，结果如下：1、鉴于双吡唑甲烷类配体广泛的配位能力，以及二茂铁基独特的电子与空间效应，我们将上述两类功能基用于修饰Ⅳ-杂环卡宾，合成了36个结构新颖的双吡唑甲烷及其二茂铁基功能化的Ⅳ-杂环卡宾铜和银配合物及其前体，并对其进行了详细的结构表征，发现这些功能化的Ⅳ-杂环

7、卡宾表现出可变的配位方式。测试了这些卡宾金属化合物的荧光和紫外性能，发现它们有明显的紫外吸收，但发光性能较差。2、在成功得到一系列Ⅳ．杂环卡宾银配合物之后，我们对其催化性能做了深入研究。主要研究了对炔、醛、胺三组分偶联的催化性能。通过优化溶剂、温度、反应时间、催化剂用量等反应条件，建立最优反应模板。结果表明：吡啶基桥联双吡唑甲烷功能化的Ⅳ．杂环卡宾银配合物以及二茂铁基功能化的Ⅳ．杂环卡宾银配合物都具有高效的催化炔、醛、胺三组分偶联反应的能力。特别是化合物LAgCl(L=N-2．[6．双(3，5．二甲基吡唑．1．基)甲基]吡啶基-Ⅳ．2．喹啉

8、甲基咪唑．2．碳烯)和L’2A92(PF6)2(L’=N-2．【6．双(3，5．二甲基吡唑-1一基)甲基]吡啶基-N-2一苄基咪唑．2．碳烯)在较低的催化剂用量下就达到了几乎定量