pcc废催化剂细粉合成超细y型分子筛

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时间:2019-02-25

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1、HydrothermalSynthesisofSuper-fineZeoliteYwithFCCSpentCatalystAThesisSubmittedfortheDegreeofMasterCandidate:LiLiangSupervisor:Prof.LiuXinmeiSchoolofChemistry&ChemicalEngineeringChinaUniversityofPetroleum(EastChina)关于学位论文的独创,I生声明本人郑重声明:所呈交的论文是本人在指导教师指导下独立进行研究工作所取得的成果,

2、论文中有关资料和数据是实事求是的。尽我所知,除文中己经加以标注和致谢外,本论文不包含其他人已经发表或撰写的研究成果,也不包含本人或他人为获得中国石油大学(华东)或其它教育机构的学位或学历证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对研究所做的任何贡献均己在论文中作出了明确的说明。若有不实之处,本人愿意承担相关法律责任。学位论文作者签名:么垄型一.日期:沙f/年占月7日学位论文使用授权书本人完全同意中国石油大学(华东)有权使用本学位论文(包括但不限于其印刷版和电子版),使用方式包括但不限于:保留学位论文,按规定向国家有关部门(机构)送

3、交学位论文,以学术交流为目的赠送和交换学位论文,允许学位论文被查阅、借阅和复印,将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索,采用影印、缩印或其他复制手段保存学位论文。保密学位论文在解密后的使用授权同上。学位论文作者签名:丛垒指导教师签名:童!鱼;垒日期:Ⅵ『f年歹月,日、日期:如f,年∥月7日摘要针对催化裂化(FCC)废催化剂细粉带来的环境污染和资源流失问题,以其为原料,在外加硅源的条件下,利用水热晶化原位导向技术合成了超细Y型分子筛,以期实现催化裂化工艺过程固体废弃物的高效循环利用。通过添加无机盐和调变合成体系的投料硅

4、铝比、碱度、晶化温度和晶化时间等因素控制Y型分子筛的粒度。利用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM扫描电镜)、激光粒度分析、程序升温脱附(NH3.TPD)和低温N2吸附等技术对样品的结构与性能进行了表征。结果表明,在适宜的合成条件下,用FCC废催化剂细粉不仅可以合成出大比表面积和高结晶度的超细Y型分子筛,而且所得产物具有较好的热和水热稳定性。其中NaCI的加入量是控制分子筛粒度的主导因素,而投料硅铝比和碱度显著影响分子筛的晶型和相对结晶度。考察发现,分子筛的粒度显著影响其结构和性能参数。粒度越小,外表面占总表面分率越高,但热

5、和水热稳定性越差。此外,粒度可以调控B酸和L酸配比。为得到性能优化的FCC活性组分,考察了离子交换方法和交换条件对分子筛热和水热稳定性的影响。研究发现,超细Y型分子筛经过一次离子交换后进行水热处理超稳化,再进行两次离子交换,由此得到的产物具有更高的热和水热稳定性。以其为活性组分制备的催化剂即使在8000C下水热处理12h后,仍表现出良好的活性和选择性。以VGO为原料油考察了超细Y型分子筛的催化裂化性能。与工业催化剂相比,以合成分子筛为活性组分制备的催化剂显示了较高的轻油收率和转化率,并表现出了优越的脱硫性能。此外发现,随着分子

6、筛粒径的减小,轻油选择性和转化率增大。以超细Y型分子筛为酸性组分制备了加氢裂化催化剂,所得催化剂对萘呈现出优越的的加氢裂化性能;且随着分子筛粒径的减小,加氢性能降低,而裂化性能逐渐增大。关键词:FCC废催化剂细粉,超细Y型分子筛,脱硫性能,粒度,裂化性能HydrothermalSynthesisofSuper-fineZeoliteYwithFCCSpentCatalystLiLiang(PetroleumandNaturalGasProcessing)DirectedbyProf.LiuXinmeiAbstractTheen

7、vironmentproblemcanbearousedbytheFCCspentcatalyst.Thesefinepowdercanalsoresultinthelossofresourceduetoitsemissionwithfluegas.WithusingFCCspentcatalystfineasrawmaterials,thesuper-finezeoliteYwaspreparedbyin—situhydro-thermalcrystaliizationmethod,whichcanachievetheeff

8、icientrecyclingofsolidwasteinFCCprogress.InordertocontroltheparticlesizeofzeoliteY,theinorganicsaltswereintroducedtothesynthesissystemandt

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