前沿置换色谱法分离氢同位素技术研究

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1、万方数据独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。据我所知，除了文中特别加以标注和致谢的地方外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得中国工程物理研究院或其他教育机构的学位或证书使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示谢意。学位论文作者签名：砷塌磊签字日期：加，D年J月甲日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解并接受中国工程物理研究院研究生部有关保存、使用学位论文的规定，允许论文被查阅、借阅和送交国家有关部门或机

2、构，同时授权中国工程物理研究院研究生部可以将学位论文全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文。学位论文作者签名：呷灞影签字同期：刎口年辋‘P日导师签名：髻}豇奶签字同期：仞，口年易月够同万方数据前沿置换色谱法分离氢同位素技术研究摘要高纯氚是非常重要的核材料，氢同位素分离对高纯氚的生产和工程应用有着极其重要的意义。除了核武器应用方面的需求外，氢同位素分离还是聚变反应堆氘氚核燃料循环和尾气处理的核心技术之一，通过同位素分离，不仅可使反应堆运行中大量未燃烧的氘氚气体重新使用，而且还可实现

3、对聚变反应堆运行过程中氚的环境释放量的有效控制。本研究基于前沿置换色谱法分离氢同位素原理，采用惰性气体将待分离的氢同位素混合气体载带通过长4．45m，010×1的紫铜管绕制、内充填有含钯量46．2w．t．％的载钯氧化铝的色谱分离柱，利用原料气中本身的轻同位素组分氕做置换气体，通过置换作用来实现氕．氘混合气体的分离。分离过程中，用四极质谱仪检测流出气体成分，绘制透过曲线，计算不同分离工艺条件下的氘富集分离因子和产品氘回收率。本文较系统研究了分离柱温度、原料气流量、原料气中氢同位素含量(或载带气体氩含量)和原料气体中D／H比对分离

4、效果的影响。主要研究结果如下：(1)研究了30℃、O℃、一10℃、-20℃、一60℃五个不同色谱柱温度下，组成为(5+0．1)％Hz．(5士0．1)％D／．(9010．1)％心的原料气以15mL(NTP)／min流量流经色谱柱后的分离效果。30。C时氘富集因子和产品氘丰度分别为1．52和60．37％，而_60℃时氘富集因子达到180，产品氘丰度为99．44％。0。C及零下温度的各轮实验都取得了很好的分离效果，产品气氘丰度都大于98％，氘回收率都在40％以上，氘富集因子和氘回收率都随着温度的降低而升高。(2)研究了10mL(NT

5、P)／min、15mL(NTP)／min、20mL(NTP)／min、30mL(NTP)／min、40mL(NTP)／min五个不同流量下，组成为(5士0．1)％H2．(5士0．1)％D2一(90士0．1)％Ar的原料气通过-200C的色谱柱后的分离效果。不同流量下的氘富集因子在64--85之间，氘回收率都在60％左右，产品气氘丰度都在98．7％左右，均相差不太大；但流量越高，分离时间越短，10mL(NTP)／min时分离时间为8044min，而40mL(NTP)／min时只需2308min。(3)研究了氢同位素含量为10％、

6、50％、100％的三种原料气(D／H比均为1：1)以10mL(NTP)／min的流量流经_20。C的色谱柱后的分离效果。三种原料气的氘富集因子依次为85、113、104，氘回收率依次为57．11％、57．82％、50．37％，产品氘丰度均为99％左右，均相差不太大，原料气处理量随氢同位素含量增大而减少。(4)研究了1：9、1：1、9：1三种D／H比的原料气(氢同位素含量均为10％左右)以15mL(NTP)／min的流量流经一60。C的色谱柱后的分离效果。氘富集因子与D／H比有很大关系，随着D／H比的降低，氘富集因子急剧增加，氘

7、富集因子从D／H比9：l时的11增大到D／H比1：9时的870。三种D／H比原料气的产品氘丰度依次为99．43％、99．44％、万方数据前沿置换色谱法分离氢同位素技术研究99．58％，氘回收率依次为47．38％、63．08％、66．39％，都随着D／H比增大而增大，表明该分离方法更适用于低氘丰度的氕．氘混合气体的分离。研究结果表明前沿置换色谱法具有较好的氢同位素分离效果，其中分离柱温度和待分离气体中氘的含量是影响分离效果的主要因素。降低色谱柱温度能够显著提高氘富集因子及产品氘丰度；氘富集因子与D／H比有很大关系，随着D／H比的

8、降低，富集因子急剧升高，表明该方法更适合于富集分离氘丰度较低的氢同位素气体；原料气流量对色谱柱分离效果的影响不明显，适当增大流量可提高分离效率。本方法操作流程简单，富集分离因子高、能耗较低，不需纯氢气做置换气体，不会产生大量含氘(氚)尾气，是一种有发展潜力的氢同位素分离方法。