光催化水氧化超分子体系的研究

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1、硕士学位论文光催化水氧化超分子体系的研究ConstructingSupramolecularSystemforPhoto—drivenWateroxidation学号：21107118大连理工大学DalianUniVers时ofTecllnolog)r川㈣洲I

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5、川ⅢⅢ洲Ⅲ⋯0Y2590873大连理工大学学位论文独创性声明作者郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下进行研究工作所取得的成果。尽我所知，除文中已经注明引用内容和致谢的地方外，本论文不包含其他个人或集体已经发表的研究成果，也不包含其他已申请学位或其他用途使用过的成果。与我一同工作的同志对本研究所做的贡献

6、均已在论文中做了明确的说明并表示了谢意。若有不实之处，本人愿意承担相关法律责任。学位论文题目：出焦丝盘氢丝超佥王签丕鲍盟究作者签名：亟囤姆．日期：单年—』月—生日大连理工大学硕士学位论文摘要为了满足人们对未来清洁可持续的能源需求，利用太阳能分解水制取氢气和氧气无疑是最有前景的方法之一。近年来，为了更有效地实现光驱动水分解，人们开展了大量的构建光电化学电池(PhotoelectrocheIIlicalCell，PEC)的研究。然而构建光电化学电池最主要的问题是电子转移和电荷分离的问题。针对这一问题，本文设计了两种类型的自组装超分子体系。首先设计利用单核催化剂Ru1和Ru2合成了

7、金属钌催化剂与催化剂型的超分子ASMl和ASM2。以[Ce(NH4)2(N03)6】(Cew)为氧化剂，在纯水中对ASM1和ASM2做化学催化活性的研究。通过研究发现，ASM2的化学催化活性是Ru2的三倍之多，并且远远高于ASM1的催化活性。这说明电荷转移可以通过改变前体的轴向配体来提高，并且自组装超分子方式可以很大程度的改变催化剂的催化活性。另外本文还设计合成了金属钌光敏剂．催化剂型的超分子催化剂ASM3一ASM6。以Na2S208作为电子受体，在pH=6．8磷酸缓冲溶液(10％乙腈)中，对ASM3一ASM6进行光催化活性研究。通过对比发现，ASM4是光催化活性最高的超分子

8、，在该测试条件下测得的TON为34。而ASM4是具有光敏剂和催化活性中心的最优距离的超分子。这就说明通过调节光敏剂与催化剂活性中心的距离可以有效提高超分子的光催化性能。合成过程中还合成了连有两个光敏剂一个催化剂的超分子ASM6，和孙立成课题组已报道的超分子31做对比，发现在相同条件下，ASM6可以获得更高的光催化活性。本文所论述的这两种类型的自组装超分子都为构建高效水氧化分子器件提供了可能，相关的超分子催化剂构建分子器件的工作，本课题组仍在进行。关键词：超分子；化学催化水氧化；光催化水氧化光催化水氧化超分子体系的研究ConstructingSupramolecularSyst

9、emforPhoto—ddvenWaterOXidationAbstractUtilizingsolarene唱ytosplitwaterintomoleculauroxygenandhydrogenisanatnactivewaytoproductcleanandsustainable如elsformeetingenvironmentallyproblemsandthe如tI】reenergydemaIlds．Recently，agreatn眦】曲erofresearCheshaVebeenmadeincons仃uctingaPhotoelec仃och锄icalCell(P

10、EC)，inordertorealizeeffectivelyphoto．埘venwatersplitting．HoweVer，themainproblemofthePECpe墒mlanceispoorelectron忱ansferandcha唱es印ar：ation．ToresolVe“sproblem，觚otypesofassemblysupramoleculaurs(ASMs)havebeensynthesizediIlthispaper．Firstly，ASM1andASM2havebeenassembledascatalyst—catalystsupr锄olecul

11、ars．Theyares印aratelysyntllesizedwimRu1andRu2，whicharebothdevelopedwithlowoverpotentialsinourgroup．AndthecheIIlicalcatal如cactivitiesofASM1andASM2areinVestgatedinpurewater，with[Ce(NH4)2(N03)6](Cew)asanoxidant．111thjsstudy，itisinterestingtof-mdtllatthecatal