好氧共代谢降解地下水和土壤中三氯乙烯的研究

好氧共代谢降解地下水和土壤中三氯乙烯的研究

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1、万方数据中国分类号:UDC:学校代码:10055密级:公开高德大法博士学位论文好氧共代谢降解地下水和土壤中三氯乙烯的研究TheStudyonAerobicCo—metabolismofTrichloroethyleneinGroundwaterandSoil南开大学研究生院二O一四年十二月万方数据万方数据南开大学学位论文原创性声明本人郑重声明:所呈交的学位论文,是本人在导师指导下进行研究工作所取得的研究成果。除文中已经注明引用的内容外,本学位论文的研究成果不包含任何他人创作的、己公开发表或者没有公开发表的作品的内容。对本论文所涉及的研究工作做出贡献的其他个人

2、和集体,均已在文中以明确方式标明。本学位论文原创性声明的法律责任由本人承担。学位论文作者签名:奎鲞2014年12月15日非公开学位论文标注说明(本页袁中填写内容须打印)根据南开大学有关规定,非公开学位论文须经指导教师同意、作者本人申请和相关部门批准方能标注。未经批准的均为公开学位论文,公开学位论文本说明为空白。论文题目申请密级口限制(≤2年)口秘密(≤10年)口机密(≤20年)保密期限20年月曰至20年月日l审批表编号批准日期20年月日南开大学学位评定委员会办公室盖章(有效)注:PlaN-k2年(可少于2年):秘密★10年(可少于10年):机密★20年(可少

3、于20年)万方数据摘要三氯乙烯(trichloroethylene,TCE)是一种广泛应用的氯代有机溶剂,土壤和地下水中TCE的污染广泛存在。本论文利用微生物法,在好氧条件下,以汽油和苯酚为生长基质,对水相和土壤中的TCE进行了共代谢降解研究。结合固定化微生物技术,以生物炭这一新型环保材料为载体,发展了固定化微生物共代谢TCE在土壤修复中的应用。通过研究得出如下结论:(1)选取真养产碱杆菌作为降解菌,938汽油作为底物,共代谢降解水相中TCE取得了较好结果。通常认为,苯酚和甲苯是共代谢去除TCE的良好生长基质,本研究显示出了汽油作为生长基质共代谢TCE的潜力

4、。汽油最佳初始浓度为10meCL,低于苯酚和甲苯的最佳初始浓度,说明汽油对微生物有一定的毒性。在中性偏酸性(pH--5.0)的环境体系中,微生物对TCE的共代谢降解效果最好。额外加入NaCl会使TCE的降解率略有降低。通过预曝氧气,使水相中初始溶解氧呈过饱和状态,大大提高了TCE的降解率和降解速率。当环境中TCE的浓度为1mg/L时,调节汽油浓度为10mg/L,降解24h,TCE的降解率可达66.8%。初步分析了反应结束时体系中的氯代乙烯类化合物,没有发现这些还原产物。TCE.C1全部转化为自由的氯离子,TCE的降解程度彻底。(2)研究了荧光假单胞菌利用苯酚

5、为主要生长基质对水相中TCE的好氧共代谢。当体系中菌悬液初始光密度OD600为0。14、苯酚初始浓度为100m∥L、TCE初始浓度为0.1meCL时,TCE的共代谢降解率达到最大值(80.1%)。在广泛的酸碱度(pH=5.0.9.0)和盐度(0,045—3%)范围内,TCE的降解率也能达到满意的水平,这使得此方法具备在沿海地区盐碱地应用的能力。营养肉汁培养基虽不能作为TCE的共代谢基质,但在苯酚作为生长基质的条件下,它可作为营养物质促进TCE的共代谢降解。其根本原因在于营养肉汁增殖了细菌数目,使得有更多的细胞在苯酚的刺激下产生活性酶。营养肉汁的添加提高了微生

6、物的转化产量,却抑制了转化容量。邻苯二酚1,2.双加氧酶为TCE共代谢过程中的关键酶。苯酚的存在对于邻苯二酚1,2一双加氧酶的产生是一个必要条件:但在苯酚消耗殆尽后,邻苯二酚1,2.双加氧酶的活性仍可以保持一段时间。降解过程中,TCE的脱氯是完全的,被降解的TCE上的氯原子全部转化为氯离子。7h内中间产物分析发现,在2h、3h有双碳有机酸出现,并在4h后消失,1-5万方数据摘要h有单碳有机酸出现,并在6h后基本消失。以汽油为生长基质共代谢TCE时,其降解过程是缓慢的,苯酚的添加增强了汽油和TCE的共去除效果。(3)开展了微生物共代谢降解土壤泥浆中的TCE及汽

7、油的研究。选取荧光假单胞菌为活性菌株,以苯酚为生长基质,共代谢降解TCE取得了良好结果。实验结果表明,土壤类型对TCE的降解率影响不大,这是由于本文选取的土壤样品的物理化学性质相差不大,而且采用泥浆体系增加了污染物的传质所导致的。动力学研究发现,TCE在前8h内降解速率快,随后进入缓慢降解阶段。TCE降解率随着体系含菌量的增加呈现先升高后降低的趋势,当泥浆体系初始含菌量为0.008mg/g时,TCE的降解效果最为满意。苯酚的加入促进了TCE的降解,当加入苯酚浓度在0.100mg/L范围内,TCE降解率随苯酚浓度升高而升高:但当苯酚浓度大于500mg/L时,T

8、CE的降解率急剧降低。TCE降解率随其初始浓度的升高

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