热电材料组织和性能的研究

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1、摘要硅化物热电材料因其熔点高，物理化学性能稳定，抗氧化性好，无毒性，易于制各等优点成为一类颇具应用前景的热电材料。过去硅化物掺杂的研究集中于替代金属元素侧，而对硅侧置换研究很少。本文用B、舢、Ge三种元素对CoSi合金的硅侧进行置换，研究了三种元素掺杂在CoSi化合物的固溶、析出行为和对热电性能的影响。半导体Bi2Te3是一种已成功应用于制冷领域的热电材料，也一直是热电领域研究的热点。我们以Ag、Sb在Bi2Te3化合物中同时取代Bi位置，期望在基体中能够获得纳米尺度的富和贫Ag-Sb区，本文也报道了不同11值的A曲i2。SbTe蛐3化合物的微观组织。采用熔融退火法制备了CoSil

2、_xB。(x铷，O．003，0．005，0．008，0．01，0．02)、CoSil。vAlv(y---o．05，0．1，0．2，0．3，0．5，0．6，0,7，0．8，0．9，1．0)和CoSil。(如(z--0．01，0．02，O．04，0，05，O．1)多晶试样，用电子探针背散射和X射线衍射对试样的微观组织进行了分析。采用悬浮区熔法制备了CoSi、CoSio．99sB0005及CoSil．yAJy(y=O．04，0．08，0．12，0，16)单晶试样和多晶试样CoSi0黠Ge002，，用劳厄背散射法对CoSi单晶的生长方向进行了确定。对于CoSil。取化合物，B的最大固溶量在

3、O，008≤x

4、I、Ge、B。CoSi及B、A】掺杂的CoSi单晶试样成分均匀，完全消除了多晶材料组织中的裂纹、空洞和疏松等缺陷。单晶试样的生长方向为[211]。对B、硝掺杂的CoSi0995Bo005及CoSil．yAIy(y--0．04，008，0．12，0．16)单晶试样和Ge掺杂的CoSi098Ge0．02多晶试样的热电性能进行了测试和分析，试验温度范围为300K～973K。与CoSi单晶相比较，CoSi099580005单晶和CoSi098Gee02多晶仍为"型传导，它们Seebeck系数的绝对值增加，电阻率下降；CoSi099580005单晶热导率升高，CoSio98Geo02多晶热导

5、率下降。B、Ge掺杂后单晶的幻1值升高25—40％。在300～550K之间，～掺杂使得电阻率上升，Al掺杂量到x=0．04时，电阻率急剧地上升；掺杂量x=0．08时，电阻率最大；当～含量进一步增加时，其电阻率下降。在550K以上，对于m掺杂量大于O．04的样品，电阻率基本上相同。在测试的温度范围内未掺杂的CoSi单晶显示出n一型传导特性，掺杂m后，传导特性由温度低端的p一型向高温的n一型转换，舭掺杂量越多，CoSil．Al。单晶的Seebeck系数符号变化温度越高。砧掺杂大幅度降低了CoSil一xAlx单晶热导率和zT值。对于AgBi2。SbTe3n+3化合物，在两种工艺条件下，当

6、n<45，组织中出现了两相共晶组织，在工艺条件P1下，这种共晶组织为Te和AgTe3相。在工艺条件P2下，当n≥45，所有样品均获得了单相组织。在熔炼工艺条件P2下，基体相中能够固溶更多的合金元素，工艺条件P2比Pl更有利于获得单相组织。基体相中固溶的合金元素分散性较大，有望能获地富和贫Ag．Sb区的组织。关键词：CoSi；B、A1、Ge掺杂；固溶；晶格常数；热电性能：单晶；Bi2Te3IIAbstractSilicidethermoelectricmaterialshaveattractedconsiderableattentionduetosomepropertiessucha

7、shighmeltingpoint,stablephysical—chemicalproperties，goodinoxidizability,untoxicity,andSOOil．ThepastresearchonsubstitutionsforsificidesWasfocusedontransitivemetalside．ThereisfiRleinformationabouttheinfluenceofthedopingelementssubstitutin