有机硅改性水凝胶角膜接触镜材料的研究

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1、摘要针对水凝胶角膜接触镜材料透氧性能较差的缺陷，本文利用硅氧烷材料分子结构蓬松、有利于氧气渗透的特点，采用Y-(甲基丙烯酰氧)丙基三甲氧基硅烷(KH570)与甲基丙烯酸2．羟基乙酯(HEMA)以及N．乙烯基吡咯烷酮(NVP)共聚制备具有较高透氧性能的有机硅改性水凝胶角膜接触镜材料，研究了单体选择对材料性能的影响，并初步研究了材料对抗菌药物氯霉素的缓释作用。有机硅改性水凝胶角膜接触镜材料可以采用本体共聚法制各，以偶氮二异丁腈(AIBN)为引发剂，在80"C下反应28小时，反应产物溶胀之后具有良好的光学透明性和折光率稳定性，其拉伸强度随NV

2、P用量的增加而降低，随KH570用量的增加而增大。瓜及DSC分析结果表明，产物是共聚物而不是均聚物的简单混合。采用重量法和TG法研究了有机硅改性共聚物水凝胶材料的溶胀行为。结果表明，水凝胶膜的饱和含水量随温度的变化不大，但随溶液中NaCI的浓度增大而降低；水凝胶膜在溶胀过程中出现过量溶胀现象，其特征溶胀指数与菲克溶胀的特征溶胀指数0．45--0．5相差较大，其溶胀动力学属于非菲克型溶胀类型。偏离菲克溶胀动力学模型的原因在于大分子链舒张需要较长时间，交联网络之间的大分子链松弛时间不可忽略。水凝胶膜的含水量和线性溶胀率随NVP含量增大而增大

3、，随KH570含量增大而减小。探讨了有机硅改性共聚物水凝胶角膜接触镜材料的脱水机理，提出可采用两种极限情况下的幂律模型来描述其脱水机理：即动力学级数n=0．5和n=l。当n=1．时，水凝胶的失水率(Mt／Moc)与时间t成正比，为蒸发阶段，是脱水的最初阶段；随后的脱水阶段中n=0．5，水凝胶的Mt／Moc与时间t怩成正比，称为扩散阶段。有机硅改性共聚物水凝胶角膜接触镜材料的脱水速率随单体NVP和KH570质量百分含量的增加而降低，脱水速率随脱水温度的升高而提高，随盐离子浓度的增加而降低。而总脱水百分含量随单体NVP用量的增加而提高，随K

4、H570用量的增加先提高后降低。采用等压渗透法研究了有机硅改性水凝胶角膜接触镜材料的通透性。结果表明，随温度升高、水凝胶材料中NVP组分的含量增大，有机硅改性共聚物水凝胶角膜接触镜材料的钠离子扩散系数增大；随水凝胶材料中KH570组分的含量西北工业大学工学博士学位论文增大，水凝胶膜的钠离子扩散系数先减小后增大。随温度升高、水凝胶材料中NVP组分的含量增大，有机硅改性共聚物水凝胶角膜接触镜材料的透氧性能增大；但是，随水凝胶材料中KH570组分的含量增大，有机硅改性共聚物水凝胶角膜接触镜材料的透氧性能先减小而后增大。分析了有机硅改性共聚物水

5、凝胶角膜接触镜材料的透氧机理包括两种，第一种机理是在水凝胶自由水中的扩散机理；第二种机理是溶解在水中的氧气分子在KH570构成的毛细管中的扩散机理。在KH570含量较低的情况下，第二种机理对氧气扩散的贡献可以忽略不计。探讨了牛血清蛋白(BSA)在有机硅改性共聚物水凝胶接触镜材料上的吸附作用，发现BSA的吸附量随溶液浓度增大而增大，为匀速吸附过程，其后期吸附速度受BSA向含硅水凝胶本体扩散的速度控制，低于前期吸附速度。BSA的吸附量在pH值为4．5附近为最大，酸性或者碱性过大均导致吸附量下降。溶液中NaCl的浓度增大有利于BSA的吸附，而

6、水凝胶膜中NVP或者KH570组分的含量增大导致水凝胶的有效交联密度下降，分子结构蓬松，有利于BSA向水凝胶本体扩散而有利于BSA的吸附。采用Freundlich置换吸附关系式可以很好地描述BSA在有机硅改性共聚物水凝胶膜上的吸附行为，表明吸附作用是通过分布在吸附剂表面上的活性点起作用的，与是否为单分子层吸附无关。初步探索了有机硅改性共聚物水凝胶角膜接触镜材料对抗菌药物氯霉素的缓释作用。结果表明，随氯霉素溶液浓度增大、NaCI浓度降低、温度升高以及NVP或者KH570组分的含量增大，有机硅改性共聚物水凝胶角膜接触镜材料对氯霉索的吸收量增

7、大；随有机硅改性共聚物水凝胶角膜接触镜材料中NVP或者KH570组分含量的增大，氯霉素的释放速度明显增大：氯霉素从水凝胶膜中缓释的动力学可采用Fick扩散动力学描述，其释放过程受水凝胶膜溶胀过程以及氯霉素扩散过程控制。关键词水凝胶；角膜接触镜；甲基丙烯酸羟乙酯(HEMA)；Y·(甲基丙烯酰氧)丙基三甲氧基硅烷(KH570)；1,4-7,烯基吡咯烷酮(NVP)ⅡAbstractInthispaper,silicanemodifiedcopolymerhydrogelforcontactlenswithhi曲oxygenpermeabili

8、tywerepreparedbycopolymerizationofKH570，N-V'mylpyrrolidone(NVF)andHydroxyetbylmethacrylate(HEMA)，influe