丙烯酸接枝聚丙烯纤维金属配合物的合成及其催化降解性能研究

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1、学位论文的主要创新点m111111111511111J111111111111111111111111111ⅢY2273905一、发现丙烯酸接枝PP纤维能够与金属离子进行配位反应形成稳定的配合物，且两种过渡金属离子(Fe3+和Cu2+)比稀土金属离子(Ce3+)更易于与其进行配位反应。二、将丙烯酸接枝PP纤维铁配合物作为非均相Fenton催化剂可应用于有机染料的氧化降解反应过程中，这为合成高性能低成本纤维类催化剂的工业化应用创造了必要条件。三、发现Cu2’的引入不仅能够改变丙烯酸接枝PP纤维铁配合物的配位结构，而且还可通过协同作用显著提高其催化活性和重复利用性。摘要本文使用丙烯酸对价格低廉和性

2、能优良的聚丙烯(PP)纤维进行辐射接枝改。陆反应，制备丙烯酸接枝PP纤维(PAA—g—PP)。然后将其与三种不同金属离子如Fe¨等进tfi吾d位反应得到丙烯酸接枝PP纤维金属配合物，重点研究了PAA—g．PP与Fe川的配位反应模型和影响因素，并分别使用傅立叶红外光谱(FTIR)和紫外．可见漫反射光谱(DRS)等分析技术对改性PP纤维和其配合物的化学结构和光吸收性能进行了表征。随后将丙烯酸接枝PP纤维铁配合物(Fe．PAA．g．PP)作为非均相Fenton催化剂应用于常用偶氮染料活性红195的氧化降解反应r11，系统探究了催化剂的用量和铁含量等因素对其催化活性的影响，考察了催化剂的使用稳定性能，

3、并对染料的光催化降解反应进行了动力学分析，此外分别使}}j电子自旋共振测试(ESR)、紫外可见光光谱和COD分析对其降解过程的作用机理和反应历程进行了监测。最后选取Cu2+作为助金属离子，通过进行共配位反应制备了铁铜双金属PP纤维配合物，考察丫Cu2+的加入对其配位结构的影响和催化活性的改善作用。结果表明，在接枝反应过程ltl，增加丙烯酸和光引发剂的浓度均能提高PAA—g．PP的接枝率。在进行配位反应时，提高纤维羧基含量或接枝率、增加金属离二F初始浓度和丁1‘高反应温度都有利二]-配合物II，金属离子含量的增大。并且此配位反应能够使』门Langmuir等温吸附模型进行描述。多种分析结果证明，羧

4、基已被接枝干PP多f维分子结构中，日．能够与Fe”进行配位结合形成稳定的配合物。经过接枝和配位反应后PP纤维的微结构和表面积并未}“现显著变化，但是其对可见光的吸收f，l二能却有较为显著地增强。丙烯酸接枝PP纤维铁配合物作为非均相Fenton反应催化剂对活性红195的降解反应具有明显的催化效果，其中铁含量的提高和可见光的引入均可促进染料的催化降解反应，且该反应符合假一级反应动力学模型。丙烯酸接枝PP纤维铁配合物不仅能够促进染料分子共轭体系和芳香环结构的分解反应，而且还能使之发生矿化反应。值得说明的是，Cu2+的引入不仅能够改变丙烯酸接枝PP纤维铁配合物的配位结构，而且能够通过协同作庸显著提高其

5、催化活性和使用稳定性。关键词：聚丙烯纤维；金属离子；配合物；Fenton；光催化；降解AbstractInthi：,swork，Polypropylene(PP)fibershavinglowpricesandexcellentpropertieswereradiationgraftedbyacrylicacid，andthentheresultinggraftedPPfiberswerecoordinatedwithmetalionssuchasFe3+topreparethegraftedPPfibermetalcomplexes．Thereactionfactorsaffectingth

6、epreparationofthegraftedPPfiberFecomplexesandmodelwerestudiedindetail．Fouriertransforminfraredspectrometer(FTIR)andDiffusereflectanceUW-Visspectra(DRS)andSOonwereemployedtOcharacterizethemolecularstructuresofthesemodifiedPPfibersandFecomplexes，respectively．Subsequently,thesegraftedfiberFecomplexeswe

7、reusedasheterogeneousFentoncatalystsforthedegradationofacommonlyusedazodye，ReactiveRed195，andsomefactorsaffectingthedyedegradationsuchastheThedosageofcatalystsandFecontentloadingoncomplexeswereinvesti