介孔cu-ce-o催化剂合成、表征和催化性能的研究

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1、摘要本文采用共沉淀法、硬模板剂法以及水热法合成介孔CuO-CeO2复合氧化物，通过XRD、BET、TPR、微反色谱等表征测试手段对所合成样品的织构和变换反应催化性能进行了研究，考察了制备方法、铜含量及焙烧温度对CuO-CeO2介孔催化剂织构及催化性能的影响。共沉淀法制备的30%CuO-CeO2催化剂属于介孔结构，前驱体的比表面积为2274.59m/g，焙烧后比表面积减小，当焙烧温度从350℃提高到650℃，比表面积从22194.44m/g降到20.52m/g，CO转化率也随焙烧温度的提高而降低，550℃焙烧样经过

2、400℃耐热后250℃的活性只有12%。与沉淀法相比，以P123为模板剂制得的30%CuO-CeO2催化剂孔结构较为规整，孔径分布较为集中，平均孔径为3.8nm。焙烧温度从350℃提高到650℃，比表面积22从242.08m/g降到133.63m/g；550℃焙烧样经过400℃耐热后在250℃的活性为23%。水热法制备的30%CuO-CeO2催化剂尽管比表面积较小，但Cu在CeO2表面上分散度比较好，在铜含量为10-30%的范围内，铜含量对采用水热法所制备介孔CuO-CeO2催化剂的活性影响较大，变换反应活性随着

3、铜含量增加而提高，30%CuO-CeO2介孔催化剂的活性达到51%。关键词：CuO-CeO2催化剂；介孔；水热法；共沉淀法；模板剂法；焙烧温度AbstractCuO-CeO2samplesweresynthesizedbyco-precipitation,hardtemplateandhydrothermalmethods.Theas-preparedCuO-CeO2sampleswerecharacterizedbyXRD,BETandTPRandweretestforwatergasshift(WGS)rea

4、ctioninafixed-bedmicroreactor.Itisprovedthattextureandperformanceofcatalystsweredependedonthepreparationmethods、Cu-Ceatomicratioandcalcinationstemperature.The30%CuO-CeO2samplesbyco-precipitationwasmeso-porousstructure.The22surfaceareaofprecursorwas274.59m/gan

5、dturnedto20.52m/g(calcinedat650℃)2and194.44m/g(calcinedat350℃).TheCOconversiondecreasewiththeincreasingofcalcinationtemperatureandtheactivityofsamplecalcinedat550℃isonly12%.Comparedtoco-precipitation,the30%CuO-CeO2samplesynthesizedbyhardtemplatepresenttheunif

6、ormporousstructureandnarrowporoussizedistributionofaverge3.8nm.Whenthecalcinedtemperatureincreasesfrom350℃to650℃the22specificsurfaceareadecreasesfrom242.08m/gto133m/g.TheCOconversionofsamplecalcinedat550℃isonly23%.CuwerehigherdispersedonthesurfaceofCeO2inspit

7、eofthelowerspecificsurfaceareaof30%CuO-CeO2samplesynthesizedbyhydrothermalmethod.TheCoppercontent(10-30%atom)oftheCuO-CeO2samplesynthesizedbyhydrothermalmethodhassignificanteffectontheactivityfortheWGSreaction.TheactivityofWGSreactionincreaseswiththecoppercon

8、tentandtheactivityof30%CuO-CeO2sampleraisedto51%.Keywords：CuO-CeO2catalysts；mesoporousstructure；hydrothermalmethod；coprecipitationmethod;hard-templatemethod;calcinationtemperature目录引言....