生物质焦油在半焦基催化剂下水蒸气重整的研究

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1、硕士学位论文生物质焦油在半焦基催化剂下水蒸气重整的研究CatalyticSteamReformingofBiomassTarwithChar-basedCatalysts学号：211QZQ鱼Z完成日期：星Q!垒生墨旦垒旦大连理工大学学位论文独创性声明作者郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下进行研究工作所取得的成果。尽我所知，除文中已经注明引用内容和致谢的地方外，本论文不包含其他个人或集体已经发表的研究成果，也不包含其他已申请学位或其他用途使用过的成果。与我一同工作的同志对本研究所做的贡献均已在论文中做了

2、明确的说明并表示了谢意。若有不实之处，本人愿意承担相关法律责任。学位论文题目：兰丝遐矍主!塑盘型羔丝壁i互查兰笠童墨竺塑兰作者签名：——；匙2擎————一日期：—进年—L月4∑日大连理工大学硕士学位论文摘要在生物质气化过程中，产气中不可避免的含有大分子芳香类化合物，这些物质不仅降低了燃气的质量，还会在气化装置的下游阶段冷凝成焦油，腐蚀设备，影响装置的正常运行，去除气化气中的焦油是生物质气化技术必须解决的关键问题。催化裂解法是被认为去除焦油最有效的方法。生物质半焦是生物质在惰性气氛下热分解后剩下的固体产物，属于生物质

3、气化或热解过程中的副产品。以生物质半焦作为催化剂，具有很多其他催化剂所不能比拟的优点：生物质半焦是在生物质热解或气化时产生的，价格廉价；生物质半焦在催化焦油裂解重整过程中，半焦气化会释放出更多的气体，可以调控生物质焦油催化裂解过程所产生的气体产物。由此可见，半焦作为生物质焦油裂解催化剂前景广阔。本文以椰壳热解半焦(CN．char)作为催化剂，以椰壳焦油为原料，在小型固定床上，考察了气化温度、水碳比(S／C)、液时空速(LHSV)等工艺条件对生物质焦油水蒸气重整影响；在最佳工艺条件下，考察比较了活化后椰壳半焦(ACN

4、—char)及活化核桃壳半焦(AWN—char)对焦油水蒸气重整的催化效果，并且进一步考察了活化椰壳半焦载铁后的催化效果，并对反应后的液体冷凝物进行了GC．MS分析，同时，采用静态氮气吸附、激光拉曼光谱、热重等手段对反应前后半焦结构进行表征。实验结果表明：椰壳热解半焦在高温下对生物质焦油水蒸气重整起着催化作用，在800℃、LHSV=O．5时，存在最佳S／C=1．5，此时产气量达到19．7ml／min，焦油气相碳转化率为58．3％。焦油气相碳转化率超过100％，反应后椰壳半焦质量减少，说明在反应过程中，半焦及表面积碳

5、与水蒸气的气化速率高于焦油积碳速率，反映了半焦作为催化剂具有抗积碳的性能。相较于椰壳热解半焦，活化椰壳半焦和活化核桃壳半焦的催化效果明显增强。活化椰壳半焦脱灰后，其催化效果低于椰壳热解半焦，说明对于椰壳半焦，半焦中的矿物质所起的催化作用要大于半焦孔隙结构的作用；活化核桃壳半焦脱灰后，其催化效果仍高于活化椰壳半焦，说明半焦的种类对于半焦的催化作用影响最大。活化椰壳半焦载铁后，其催化活性和稳定性增强，当载铁量达到lO％时催化性能最佳。以GC—MS对反应前后焦油分析发现，反应前焦油主要组分为苯酚，在椰壳热解半焦作用下反应

6、后液体产物主要是萘、氧芴、葸、芘、l一苯基二苯并噻吩，而经10％Fe／ACN．char重整反应后，副产物萘、氧芴等进一步被裂解，相对含量进一步降低，相应的芘、1．苯基二苯并噻吩等多环芳环化合物的相对含量升高。关键词：焦油；水蒸气重整；半焦；产气量；矿物质生物质焦油在半焦基催化剂下水蒸气重整的研究Catal矿icSteamReformiIlgofTarwithChar-basedCatalystsAbstractAromaticmacromolecularcompolllldsareineVitablelymIrin

7、gbiomassgasificationprocess。Thesesubstanceswinnotonlyinnuencethequali够ofgasproduct，butalsocondenseintotarinthedowns仃eamstageofthegasificationdeViceandcausedo、Vnstre锄equipmentscorrosion，affectingthenomalworkoftlledeVice．SoremoVingtarisacmcialproblemmatmustbes01

8、vedforthebiomassgasijEicationtechnology．C嘲lyticcracl【ingisconsideredtobethemoste伍cientwaytoreducetarcontent．Biomasscharistheby-productduringtheprocessofbiomassgasificationandpyroly