氨基酸离子液体吸收co2的机理及co2辅助的反萃取过程

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1、⑧论文作者签名：渔i垫星指导教师签名：二趿垒论文评阅人1：匿名证闺评阅人2：匿名证闾评阅人3：匿名透阊评阅人4：评阅人5：答辩委员会主席：肖主蝮数援委员1：王丛亟熬援委员2：陵堑壶麴援委员3：奎笠熬援委员4：堡墓蕉数援委员5：一‘■‘·Supervisor7Ssignature：Thesisreviewer1：Thesisreviewer2：Thesisreviewer3：Thesisreviewer4．Thesisreviewer5：IlllllllllJJllll700木木木术木木：Ic木木木半水：lc木木木术：I：Chair：里星坠g墨hQ丛Xi

2、垒Q(Committeeoforaldefence)Committeeman1：￡Q坠g堡i塾迎垫gCommitteeman2：XinzhiChenCommitteeman3：WeiLiCommitteeman4：Qi!Q坠gB星坠Committeeman5：Dateoforaldefence：June．7．2014独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。据我所知，除了文巾特别加以标注和致谢的地方外，论文巾不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得逝姿态堂或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。

3、与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示谢意。学位论文作者签名：f皂乏孚签字日期：洳‘妒年6月c。日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解逝姿盘堂有关保留、使用学位论文的规定，有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘，允许论文被查阅和借阅。本人授权逝姿态堂可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编学位论文。(保密的学位论文在解密后适用本授权书)学位论文作者签名：仇之辛签字日期：乃lV年()月f。日导师签名签字日期：1勺1‘卢6月／◇日工作单位：诵沙

4、天丑论计丽}莨蝎电话：o门J一咖6醯硝通讯地址：：嘶I馅驯印妇m咯式船艿上与邮编：弓⋯f≯摘要氨基酸功能化离子液体因其较强的碱性，在CO：捕集和有机物萃取等领域显示了潜在的应用前景。氨基酸功能化离子液体具有较高的C02吸收容量，但其CO：吸收机理及构效关系尚未得到系统阐明，这限制了新型氨基酸离子液体的设计及应用。本文采用实验和模拟相结合的手段，深入研究氨基酸功能化离子液体C02的吸收机理，利用其可逆化学吸收，探索建立一种C02辅助的离子液体中溶质的反萃取方法。研究了11种氨基酸功能化离子液体的C02吸收容量，考察离子液体结构、温度和助溶剂对吸收量的影响

5、。研究表明氨基酸离子液体具有较高的CO：吸收容量，如三己基十四烷基鳞甲硫氨酸([P66614][Met])和三己基十四烷基鳞脯氨酸([P66614][Pro])的吸收量近1molC02／molIL。首次建立了一种定量分析氨基酸功能化离子液体CO：吸收机理的方法，采用该方法研究了离子液体结构和性质与C02吸收机理的关系。研究表明表观吸收量达等摩尔的氨基酸离子液体存在多重吸收机理：包括以氨基为位点的1摩尔C02与1摩尔离子液体反应生成氨基甲酸阴离子的1：1吸收机理(0．36～0．56molC02)和1摩尔C02与2摩尔离子液体反应生成氨基甲酸双阴离子和氨基

6、酸两性离子的1：2吸收机理(0．22～0．32molC02)，以及以COO。为位点的化学吸收机理(o．13～0．21m01)。C02吸收机理受阴离子结构的显著影响，含脯氨酸根阴离子的离子液体主要以1：1机理吸收C02，随着阳离子分子尺寸的增加、阴阳离子相互作用的减弱，1：1机理贡献的C02吸收量增大。利用量子化学计算研究了氨基酸离子液体与C02可逆反应机理，探讨了阴离子的结构和性质对C02吸收机理的影响，为高C02吸收容量的离子液体的设计提供理论依据。研究表明氨基甲酸脱质子反应是影响氨基酸离子液体C02吸收机理的关键，脱质子反应焓(△H2)的提高有利于

7、1：1机理吸收C02。脱质子反应焓受以下因素显著影响：1)氨基酸根上氨基的碱性越强，氨基甲酸分子内氢键越强，△H2值越大；2)脱质子反应产物——氨基甲酸盐的双阴离子稳定性显著影响吸收机理，双阴离子负电荷中心距离越短，双阴离子越不稳定，△H2值越大。因此，[P66614][Pro]中脯氨酸根相对较强的碱性及独特的五元环空间结构，能有效稳定氨基甲酸分子，促使C02实现1：1机理吸收。首次研究了C02的存在对离子液体萃取酸性物质分配平衡的影响，考察了不同离子液体结构和浓度、稀释剂种类、温度和溶质浓度时C02对分配平衡的影响。以生育酚为代表性溶质，研究表明，C

8、02的加入可显著降低溶质在离子液体相中的分配系数，有利于溶质反萃取。分配系数的下降程度受离子液