偕胺肟基材料的合成及其对铀的吸附性能研究

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1、偕胺肟基材料的合成及其对铀吸附性能研究O月IJ吾20世纪60年代以来，海洋开发日益受到世界各国的高度重视。作为海洋主体的海水，不仅孕育出千千万万个生命，覆盖着丰饶的矿产，其本身还蕴藏着无比巨大的化学资源。海水中目前已发现的元素有80多种，它们主要以简单离子和络合离子的形式存在。而铀就是海水中含有的众多元素的一种。众所周知，铀资源对工业、农业、国防和科学技术都有重要意义。虽然海水中平均含铀量为3．2m酚，但在海水中含有的总量却十分丰富，约有40余亿吨铀，相当于陆地铀储量的4000倍。而且陆地上的铀资源日益缺乏，所以从海水中提取铀将是

2、一个具有开发前景的项目。海水中铀存在的主要形式是稳定的三碳酸铀酰络离子u02(c03)产。利用固体吸附剂来从海水中提取铀是十分理想的方法。因为它的经济性好，对外部环境影响小。含偕胺肟基的材料能与海水中的三碳酸铀酰络离子螯合，是众多吸附剂中较好的一种。但是由于技术和经济等原因，目前对海水提铀的开发和利用还很不充分。本论文的研究得到了“十一五”国家科技支撑计划(2006&蟠03A12)和国家自然科学基金(20803068)的资助。论文以制备高效、高选择性的铀吸附剂——偕胺肟基材料作为研究目标，分别用聚丙烯腈纤维胺肟化法(聚丙烯腈纤维和

3、羟胺起反应，生成AO纤维)和用聚丙烯腈粉末为原料胺肟化法(聚丙烯腈粉末和羟胺起反应，生成AO材料)，经碱处理后生成吸附剂，并探讨了吸附剂的合成条件和吸附性能。期望通过实验研究，能为实际的海水提铀提供基础实验和理论参考，为偕胺肟基材料在海水提铀中的应用打下基础。偕胺肟基材料的合成及其对铀吸附性能研究1文献综述1．1世界铀资源状况能源是国民经济发展的基础。胡锦涛主席指出：能源问题是关系我国经济建设全局的一个重大战略问题【11。人类为了未来的生存与发展，迫切需要寻找新能源，应用核能发电就是一个很好的途径，它既可避免大量燃料的运输和消耗，

4、又可减少环境的污染。从1954年世界上第一座核电站建成，到21世纪初，据国际原子能机构的统计预计有58个国家和地区建造核电站，电站总数将达到1000座，装机容量将达到8亿千瓦，核发电量将占总发电量的35％。可见，核电在世界能源结构中有着重要的地位12】。目前，铀的供应一般分为两大类型【3】：第一类为主要资源，是指直接从铀矿山和水冶厂加工回收的铀；第二类为二次资源，二次资源包括高浓缩铀㈣、库存的天然和低浓缩铀(LEU)、混合氧化物燃料(MO固、再处理的铀和从乏铀中富集的铀。早在1999年，铀的生产就不能满足市场的需求了，二次资源弥补

5、了市场的不足。但随着库存和高浓缩铀的耗尽，二次资源的市场占有额也将逐渐下降。在2003年二次资源提供给市场铀的份额占50％，预计到2020年，其提供给市场的铀仅能占市场需求的15％。2000__2050年世界核电总累计天然铀需求(以铀计)，如表1．1所示。因此，核工业面临巨大的挑战，要解决主要资源以满足市场的需求，就要开发更多的铀资源。表1．12000—2050年世界核电总累计天然铀需求(以铀计)Table1．1Dem柚dfornatm试u啪iuminthe、舶dd’stotalcllmulative．Nuclearpowerin

6、2000一2050分类2000—2050年总累计天然铀需求(单位：万吨夕低需求中等需求高需求339．00539．4l757．73从长远的观点看，陆地的铀资源终究是有限的。要维持工业生产的发展，人类就必须寻找新的铀资源，尤其是我国，资源短缺问题日益严重。据有关部门预测【"1，到2010年我国的45种主要矿产中将有一半不能满足国民经济发展的需要。面对这个严峻的事实，我们单靠960万平方公里的陆地资源是不够的，还应2偕胺肟基材料的合成及其对铀吸附性能研究开发利用《联合国海洋法公约》划归我国管辖的约300多万平方公里的海域以及管辖以外的海

7、域，即寄希望于海洋，另辟开矿新途径一向海洋要资源。在深广浩瀚的大海中，蕴藏着丰富的能量和资源，其中大部分尚未开发利用。中国工程院院士管华诗和中国海洋学会理事、工程院院士高从堵分别指出：“海洋是生命的源泉，海洋是资源的宝库，海洋是文明的摇篮，海洋是人类新的生存空间【6J，，。由此可见，开发海洋资源具有长远的战略意义。海水中蕴藏了大量的铀资源，据测算海水中铀的储量约为4．5×109t，相当于陆地储量的4000倍。为取得铀资源，发达国家的目光都转向海洋，特别是本土资源贫乏的日本【7】，在海水提铀方面做了积极的探索。从长远来看，从海水中提

8、取铀，不仅可以补充陆地铀资源的不足，同时为原子能工业的发展带来巨大的希望【8】。1．2吸附法从海水中提铀海水中铀的浓度很低，仅为3．Oppb，为了提取海水中的铀，人们研究了不少的方法，其中吸附法是最适宜的方法之一。吸附法的关键是吸附剂的吸附性能，要