共振光散射相关光谱的理论、方法及其应用

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1、申请上海交通大学工学博士学位论文共振光散射相关光谱的理论、方法及其应用学校：上海交通大学院系：化学化工学院班级：A0811091学号：0081109043博士生：张柏诚专业：应用化学导师：任吉存（教授）上海交通大学化学化工学院2014年12月万方数据万方数据ADissertationSubmittedtoShanghaiJiaoTongUniversityfortheDegreeofPhilosophyDoctorRESONANCELIGHTSCATTERINGCORRELATIONSPECTROSCOPY：THEORY，METHODSAND

2、APPLICATIONSAuthor:BochengZhangSpecialty:AppliedChemistryAdvisor:Prof.JicunRenSchoolofChemistryandChemicalEngineeringShanghaiJiaoTongUniversityShanghai,P.R.ChinaDecember,2014万方数据万方数据上海交通大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰

3、写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。学位论文作者签名：日期：年月日万方数据万方数据上海交通大学学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本人授权上海交通大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。保密□，在年解密后适用本授权书。本学位论文属于不保密□。（请在以上方框内打“

4、√”）学位论文作者签名：指导教师签名：日期：年月日日期：年月日万方数据万方数据万方数据万方数据上海交通大学博士学位论文摘要上海交通大学博士学位论文共振光散射相关光谱的理论、方法及其应用摘要荧光相关光谱（FluorescenceCorrelationSpectroscopy，FCS）是近年来得到广泛应用的一种单分子光学检测技术。FCS原理是基于在高聚焦的激光束下溶液中荧光分子或纳米级的荧光探针由于布朗运动或者化学反应-15而不停地进出检测微区（检测体积小于10L）产生荧光信号的涨落。通过自相关函数分析可以得到荧光探针的流体力学参数，包括平动扩散

5、系数、转动扩散系数、浓度等。目前，FCS在生物免疫分析、细胞原位分析以及细胞癌变的早期诊断等生物医学领域得到了较为广泛的应用。然而，FCS在生物领域的应用中也遇到了某些亟待解决的问题。首先，传统的荧光探针在光学性质上存在缺陷。荧光染料在高光强长时间照射下存在光漂白的现象，量子点存在荧光闪烁现象。这些光学性质上的缺陷制约了FCS的检测时间长度和检测结果的准确性。其次，生物相容性与毒性阻碍了传统荧光探针在生物体上的进一步应用。贵金属纳米粒子如金纳米粒子具有很强的吸收和散射光学特性、优良光学稳定性和生物相容性，是一种优良的光学探针，目前被广泛地应用

6、于I万方数据上海交通大学博士学位论文摘要化学分析、生物分析和成像等领域。我们在FCS实验中观察到在高聚焦的激光束下，溶液中单个金纳米粒子由于布朗运动不停的进出检测微区，在微区内产生共振散射光信号的涨落。与FCS相同，通过自相关函数分析可以得到纳米粒子的流体力学参数。我们将该方法称为共振光散射相关光谱（ResonanceLightScatteringCorrelationSpectroscopy，RLSCS）。目前该方法已用于免疫分析和DNA杂交检测。由于金属纳米粒子体积、形貌以及光学特性不同于荧光染料分子，因此激光与纳米粒子的相互作用、金属纳

7、米粒子（非球形）光学各向异性等对纳米粒子的扩散行为产生一定影响，FCS的理论模型不能直接用于RLSCS实验。本论文旨在基于FCS的理论，建立RLSCS理论模型和实验方法，将其用于金属纳米粒子的扩散行为的研究、粒子粒径大小和粒径分布的测定。主要的工作包括如下几个方面：（1）RLSCS理论模型的构建。根据FCS理论和各向异性的金属纳米粒子的光学特点和扩散行为，建立了RLSCS理论模型。该模型可提供纳米粒子的平动扩散系数、转动扩散系数和长径比等流体力学参数。我们合成了化学性质稳定、尺寸均匀的金纳米棒（GoldNanorods，GNRs）。以商品化的

8、金属纳米球（GoldNanoparticles，GNPs）和GNRs为模型样品，系统地研究了入射光波长、溶液粘度对纳米粒子平动和转动扩散行为的影响。发现当入射光波长