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时间:2019-03-03
《咔唑类铕配合物led荧光材料分子设计、合成与发光》由会员上传分享,免费在线阅读,更多相关内容在学术论文-天天文库。
1、中山大学博士学位论文咔唑类铕配合物LED荧光材料的分子设计、合成与发光姓名:何沛申请学位级别:博士专业:无机化学指导教师:龚孟濂20100601论文摘要咔唑类铕配合物LED荧光材料的分子设计、合成与发光专业:无机化学博士生:何沛导师:龚孟濂教授摘要白光LED(whitelight.emittingdiode,WLED)是一种新型、高效的照明光源,无论从市场应用前景、经济价值还是社会效益来讲,都具有重要意义。自从日亚(Nichia)公司生产出第一支商用白光LED以来,白光LED的研究得到蓬勃发展,各国政府对此也给予了大力扶持。即使是在金融危
2、机席卷全球的2008年,LED行业却是逆势而上,呈现出一派热气腾腾的景象。目前世界各国商业化、大规模生产的LED产品主要是荧光转换型WLED(phosphor.convertedWLED,pc.WLED)。根据芯片类型,pc.WLED主要有两种实现白光的技术方案:“蓝光LED+黄色荧光粉”和“近紫外光LED+红/绿/蓝三基色荧光粉”。从成本和LED芯片制作技术方面考虑,目前商用的白光LED主要是由发射黄光的Y3A15012:ce3+(YAG:Ce3+)与发射蓝光(一460nm)的InGaN芯片组合而成的荧光转换型白光LED。但是此类白光L
3、ED因为发射光谱中缺少红光组分而存在显色指数不好、光色重现性差、色温偏高等问题;解决这一问题的方法是在原有的YAG中加入一些可被蓝光激发的红色荧光粉,以改善各项指标。随着LED芯片技术的发展,目前芯片的发射波长已延伸到了近紫外光区,如今InGaN芯片能发射出~350.395nln的近紫外光,这为激发荧光粉提高了激发能量。为了适应新的近紫外发射的InGaN芯片,人们又开始研究新的荧光粉来组合成白光,但这一方案目前技术尚不成熟。无论是哪种实现方案都存在着一个相同的问题,即相对于其它荧光粉,红色荧光粉的发光效率低,寿命短,因此研发新型、有效的红
4、色荧光粉是荧光转换型LED发展的一个重要瓶颈,而目前可用的红色荧光粉大多被国外专利所垄断,新兴的可被蓝光分激发的氮化物荧光粉又由于合成条件苛刻而价格昂贵。在LED用荧光粉研究的这种状况下,打破传统的无机荧光IV论文摘要粉的观念,从稀土有机配合物中寻找新的高效、稳定的红色荧光粉是走出目前LED红色荧光粉困境的一条新的途径。因此,本论文研究工作的目标就是研究、开发出适合于被近紫外光或蓝光激发的新型Eu(III)有机配合物荧光粉,探讨其在白光LED的应用,并总结出一些经验性结论,为将来进一步的配合物分子设计研究提供借鉴。基于咔唑类化合物优良的光
5、学特性,本学位论文通过修饰咔唑环,合成了9种咔唑伊二酮及相应的Eu(III)--元配合物,并利用MS(质谱)、NMR(核磁谱)、IR(红外谱)及元素分析对其结构、组成进行了表征,详细研究了配合物的光致发光性能和热稳定性;通过物理包裹和化学包裹两种方法,制备了几种Si02包裹的Eu(III)有机配合物荧光粉并对比了它们各自的优缺点;总结了分子结构与配合物发光特性之间的关系,得到了一些规律性结论;最后,用合成的荧光粉与近紫外或蓝光InOaN芯片结合,制备了单色和白光LED并研究了其发光性能,对荧光粉的应用价值进行了初步判定。论文首先介绍了白光
6、LED的构造、发展历史、分类和性能参数,然后介绍了白光LED的发展现状和发展趋势,综述了当前白光LED用荧光粉的研究现状。结合目前白光LED的发展趋势,针对现阶段白光LED用荧光粉存在的问题,提出了本文的研究目标,即研究、开发出适合于蓝光或近紫外光激发的新型有机Eu(III)配合物红色荧光粉,并探讨其在白光LED上的应用。论文工作从咔唑出发,在活性较高的3位键连一个4,4,4.三氟丁二酮基,而在N位上取代不同的烷基(甲基、乙基、丙基和戊基),合成了4种咔唑伊二酮(4,4,4一trifluoro-l·(9一methyl-9H-carbazo
7、l一3-y1)butane-l,3一dione,4,4,4一trifluoro—l-(9·ethyl-9H-carbazol·3一y1)butane—l,3·dione,4,4,4·trifluoro·l-(9-propyl一9H-carbazol一3一y1)butane-1,3-dione和4,4,4-trifluoro-l一(9一pentyl一9H—carbazol-3一y1)butane-l,3-dione)及其Eu(III)三元单核配合物Eu(N.Cx)3phen(N.Cx表示在咔唑环N位上分别以甲基、乙基、丙基或戊基取代的上述卢
8、.二酮,phen表示1,10.phenanthroline)在活性较高的3,6位同时以两个4,4,4.三氟丁二酮基取代,合成了1种咔唑双伊二酮(3,6-bis(4,4,4一trifluoro—
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