zif--基多孔碳的制备及其电化学性能研究

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1、北京化工大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。作者签名：避日期：型!笙：多：堑关于论文使用授权的说明学位论文作者完全了解北京化工大学有关保留和使用学位论文的规定，即：研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属北京化工大学。学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和

2、磁盘，允许学位论文被查阅和借阅；学校可以公布学位论文的全部或部分内容，可以允许采用影印、缩印或其它复制手段保存、汇编学位论文。非保密论文注释：本学位论文不属于保密范围，适用本授权书。作者签名：燮日期：塑!竺：兰：塑翩签名：型应堕隗巡：竺：丝学位论文数据集中图分类号TQl27．1学科分类号530．41论文编号1001020140080密级非保密学位授予单位代码10010学位授予单位名称北京化工大学作者姓名张鹏学号2011200080获学位专业名称化学工程与技术获学位专业代码081700课题来源国家自然科学基金研究方向多孔碳材料、电化

3、学论文题目ZIF-基多孔碳的制备及其电化学性能研究沸石咪唑酯骨架材料；纳米多孔碳材料；超级电容器；氧还原反应；关键词氮掺杂论文答辩日期2014年5月27日·论文类型基础研究学位论文评阅及答辩委员会情况姓名职称工作单位学科专长指导教师曹达鹏教授北京化工大学化学工程导师沈志刚副研究员北京化工大学化学工程评阅人1张现仁教授北京化工大学化工热力学评阅人2程道建副教授北京化工大学能源化工催化评阗人3刘志平副教授北京化工大学分子模拟评阅人4评阅人5答辩委员蝴曹达鹏教授北京化工大学化学工程答辩委员1密建国教授北京化工大学化学工程答辩委员2黄世萍

4、教授北京化工大学化学工程答辩委员3张现仁教授北京化工大学化工热力学答辩委员4刘志平副教授北京化工大学分子模拟答辩委员5涂伟霞副教授北京化工大学化学工程注：一．论文类型：1．基础研究2．应用研究3．开发研究4．其它二．中图分类号在((中国图书资料分类法》查询。三．学科分类号在中华人民共和国国家标准(GB／T13745—9)《学科分类与代码》中查询。四．论文编号由单位代码和年份及学号的后四位组成。摘要ZIF．基多孔碳的制备及其电化学性能研究现如今，严重的环境污染和能源储存亟需开发新型的可持续和再生能源技术。在众多新研究的材料中，多孔碳

5、材料发挥着重要的作用，尤其是在燃料电池、超级电容器和锂硫电池等中的应用。由含氧或氮原子的有机配位体与过渡金属或稀土金属通过自组装链接而形成的金属有机骨架材料(Metal．OrganicFrameworks，MOFs)成为近些年来广受关注的一类新型多孔材料。基于高比表面积、结构可控以及富含有机物质等优点，近期MOFs被作为优秀的模板或前驱体制备出新型结构和性质的纳米多孔碳材料。作为MOFs的子族，沸石咪唑酯骨架材料(ZeoliticImidazolateFrameworks，ZIFs)是由过渡金属和咪唑配位基形成类似于沸石结构的三维

6、四面体框架。ZIFs的高热稳定性和化学稳定性以及咪唑配位基中富含的氮源，使其成为制备性能优异的氮掺杂多孔碳的理想前驱体。主要的工作内容及成果如下所示。在本研究中，我们以ZIF．7为前驱体和不同的额外碳源成功地制备出ZIF．基原位氮掺杂多孔碳材料(简称ZIF．基多孔碳)。探究了在ZIF．基多孔碳制备过程中的各种影响因素，如前驱体与额外碳源的混合方式(液相混合和固相混合)、碳化温度(750、850、950和1000。C)、额外碳源量(O．2、O．5和O．8mol／L葡萄糖水溶液)以及不同的前驱体(ZIF．7和ZIF．8)和不同的额外碳

7、源(葡萄糖、呋喃甲醇、乙二醇和丙三醇)等因素对材料结构及其形貌的影响。将ZIF-基多孔碳作为超级电容器的电极材料，通过循环伏安法(CV)、北京化工大学硕士学位论文恒电流充放电、电化学阻抗谱(EIS)等电化学测试来表征其性能。结果表明：将前驱体ZIF一7与额外碳源葡萄糖液相混合后在950℃下碳化制备的Carbon．L一950作为超级电容器的电极材料，6mol／L的KOH电解液中在电流密度为O．1A／g时比电容高达228F／g，即使在高电流密度10A／g下比电容仍为178F／g，且经过5000充放电循环后仍能保持94％，进一步说明该材

8、料的稳定性较好。在工作电极的制备中没有任何导电剂的加入(如乙炔黑)，不仅可以降低制备成本，而且有利于其稳定性和性能的提升。将ZIF一基多孔碳作为燃料电池阴极ORR的电催化剂。Carbon．L．950作为一种无金属电催化剂，表现出高的电催化选择性(起