碳酸银修饰的二氧化钛基复合材料的制备及可见光催化性能研究

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1、STUDYONTHESYNTHESISANDVISIBLELIGHTCATALYTICACTIVITYOFA92C03MODFIEDTi02·-BASEDCOMPOSITESADissertationSubmittedtotheGraduateSchoolofHenanUniversityinPartialFulfillmentoftheRequirementsfortheDegreeofMasterofScienceByRenPinhongSupervisor：AssociateProf．FengCaixiaandProf．LiDeli

2、angDate：May,2014荚：≯7学位论文独翎辫瞬鞠I学零溅{熹承溱本人向河南大学提出硕士学经。妒蔼。拳，九邦委声；珑：，所望交的雩{妻．淹：《。楚券人在j≯弹弱指警下独立完成的：羽辑研究的豫题行新的霓籍据寂j西重。，徐定t弱夸蹋加!’‘遁，}i弧标注和致澎的地方外，论炙申不包括痞能人已经发获或撰写过女勺觋究成聚。龟，，。孓皂撼冀他，久为获得任何教育、瑚研钒构的学饭或r汪书r转嶷j

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4、行为、炙委自受，学位申请人t学位论炙j幸者)鏊缸，一盖金⋯墨⋯i，乙⋯⋯201≮每5-月孓固关于学位论文著作权使用授权书本人经河南大学审核批准授予硕士学t童，，作为学位沦交的作者、苓人览会了解并同意河，勃大学有关保留、使用!学位沦丈的要求，印河南大学有权向固家}鹦移镑、静研信，忽机构，数据收集机构和本铰图书馆等提供学位论交(纸质文本和电予文本)以拱公众检索、查阅。本人授权河南大学出于宣扬、展览学校学求发展和迷行学术交漆；等翻的，可以采取影印、缩印、扫描和拷贝等复制手段保存、汇编学位论炙(纸质文本和电予文表)。(涉及保密内容的学位论文盘解密

5、后适凤泰授权书)学位获得者(学位论文作者)签名：⋯缒墨红。学位论文播争教师签毫摘要近年来，随着社会经济的发展，环境污染状况也随之加剧，大气污染和水体污染是人类面临的急需解决的问题。Ti02因具备较高的催化活性、较好的化学稳定性、没有毒害、来源广泛等优点而吸引众多研究者的目光，并被广泛应用于各种污染物的光催化氧化降解中。但是，由于Ti02只能利用太阳光中的紫外光，生成的光生电子．空穴对的复合率较高，极大的限制了其在实际生产中的应用。为更充分的利用太阳光，研发新的窄禁带半导体可见光催化剂势在必行。最近研究表明A92C03具有可见光催化活性，但

6、是其本身存在光腐蚀现象，造成失活。利用碳酸银和Ti02的相关性质合成新的可见光催化剂既能利用碳酸银的特性，又能很好的提高太阳光谱中的可见光利用率。本文采用简单的化学沉积法和光致还原法，制备了P25．A92C03，A92C03-Ti02小Ag@A92C03一Ti02．x三个系列9种光催化剂；使用紫外·可见漫反射光谱、x射线衍射、扫描电子显微镜、透射电镜、X射线光电子能谱和电子自旋共振等对其进行了表征；通过一定条件下光催化氧化丙烯的实验来考察它们的光催化活性；探讨了碳酸银的晶体结构等因素和Ti02的形态对光催化活性的影响；得到了有一定价值的结

7、果，主要内容如下：(1)制备了具有单斜晶系的碳酸银，它在可见光下对丙烯有相当高的光催化活性，在开始的30min内对丙烯的催化活性可高达70％，但是随着反应时间的延长，光催化活性逐渐降低直至几乎消失。讨论了在几个光催化循环里碳酸银的催化活性的变化情况，并推测了在可见光下碳酸银发生光腐蚀而造成的可能的失活机理。沉积法合成的P25-A92C03也有一定的光催化活性，且相比于A92C03，光催化稳定性和寿命均有所改盖口O(2)以钛酸纳米管(titanicnanotubeacid，记为NTA)为原料，先通过不同温度焙烧制得一系列含有不同浓度氧空位的

8、Ti02．x；再利用化学沉淀的方法在Ti02．x系列催化剂表面沉积精细纳米粒子A92C03，制得三种A92C03．Ti02．x催化剂。光催化活性评价实验与催化剂表征结果表明，此系列催化剂的光催化活性与NTA的处理温度，催化剂的结晶度、晶粒尺寸及其可见光区吸收能力是密不可分的。实验发现这三种催化剂的活性顺序碳酸银修饰的二氧化钛基复合材料的制备及可见光催化性能研究为：A92C03一Ti02Ⅸ(600)>A92C03．Ti02．x(450)>A92C03．Ti02．x(300)；样品A92C03-Ti02．x(600)的催化活性最高。另外还对A

9、92C03．Ti02．x(600)进行了可见光催化氧化丙烯的动力学研究，发现丙烯在低浓度时符合一级动力学。(3)在合成的A92C03和A92C03．Ti02．x(300、450、600)的基础