低毒性量子点的合成及应用研究

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1、万方数据博士学位论文低毒性量子点的合成及应用研究作者：朱文凤指导教师：刘孝恒教授南京理工大学2014年6月万方数据Ph．D．DissertationSynthesisandApplicationofLow1’0xicityQuantumDotsS印ewiSedbyPr西Xi∞h阴gL诎NanjingUniVersityofScience&TechnologyJune．2014JUne．ZUlq万方数据声明尸I刃本学位论文是我在导师的指导下取得的研究成果，尽我所知，在本学位论文中，除了加以标注和致谢的部分外，不包含其他人已经发表或公布过的

2、研究成果，也不包含我为获得任何教育机构的学位或学历而使用过的材料。与我一同工作的同事对本学位论文做出的贡献均已在论文中作了明确的说明。研究生签名：躯童亟如睹年l＼月]日学位论文使用授权声明南京理工大学有权保存本学位论文的电子和纸质文档，可以借阅或上网公布本学位论文的部分或全部内容，可以向有关部门或机构送交并授权其保存、借阅或上网公布本学位论文的部分或全部内容。对于保密论文，按保密的有关规定和程序处理。研究生签名：盛立．&卅睹年l1月、7日万方数据博士论文低毒性量子点的合成及应用研究摘要量子点(QDs)是近年来兴起的一种新型荧光材料，由于

3、其独特的光学和电学性质，在生物标记，药物传递，传感器，太阳能电池等方面有巨大的应用潜质。随着技术的进步和应用范围的拓宽，对量子点本身的性质也提出的更高的要求，例如高荧光性、高荧光产率、对环境的稳定性和低毒性等。尤其是，QDs商业化以后，在生物体内外得到了广泛的应用。量子点生物毒性的改良，引起了人们的关注。因此对量子点的改良和探索新型低毒性量子点成为了研究热点。本文研究了量子点纳米材料的合成，毒性改良和应用。探索新型低毒性量子点的合成和应用，主要的研究内容分为以下几个方面：(1)首先，采用B．巯基乙胺(p．CysteaIniIle，Cys

4、)为配位剂，在水溶液中合成了巯基乙胺保护的CdTe量子点(Cys．CdTeQDs)。以葡萄糖(Glucose)为保护剂，通过简单的水浴法将葡萄糖连接到CdTeQDs表面，得到葡萄糖保护的CdTeQDs(Glu．CdTeQDs)。TEM，XIm检测表明，CdTeQDs的粒径和晶型没有发生改变。FTIR，Uv-Vis，FL等结果表明，Glu-CdTeQDs的荧光强度和荧光效率提高8倍以上，并且抗光氧化的能力大大增加。同时研究了影响葡萄糖含量，水浴温度和水浴时间等因素对Glu．CdTeQDs荧光性的影响，得到了最优处理条件。Glu-CdTeQ

5、Ds对大肠杆菌的杀菌率明显降低。CdTeQDs的生物毒性得到了有效的改良。(2)将葡萄糖链连接到巯基乙胺保护的CdTeQDs上。通过水热法将包覆在表面的葡萄糖链碳化，生成碳包覆的CdTeQDs纳米复合体(CdTe@CNCs)。FT-IR，TEM，FESEM，XPS和拉曼检测结果表明，碳材料包覆到CdTeQDs表面。通过UV-Vis和FL研究了CdTe@CNCs的光谱学特性。在包覆后，CdTe@CNCs可以耐受碱性和酸性环境，NaCl溶液以及过氧化氢等。最后，对小鼠纤维细胞NIH3T3的MTT测试，证实了CdTe@CNCs的毒性较低。(3

6、)将D．环糊精碳化，得到膜状的残余物，用作制备碳量子点(CNPs)的前驱体。明亮、形貌均一的CNPs通过硝酸回流上述前驱体制备。CNPs的结构和光学性质通过SEM、TEM、FT-IR、FL、XI①和拉曼光谱分析。同时，讨论了CNPs形成的机理。所制备的CNPs可用作过氧化物酶模拟物，催化检测H202的反应。结果表明，CNPs可以用于快速，灵敏检测H202，测定了线性范围和检测极限。同时，CNPs还可以用于检测一些氧化性的离子，例如Fe”和A矿。同时测量了对Fe3+和A矿的检测线性范围及相应的检测极限。此外，通过MTT实验，证明了CNPs

7、具有很好的生物兼容性，并将CNPs用于人类肝癌细胞HepG2的荧光显像。T万方数据摘要博士论文(4)制备了巯基乙胺包覆的金纳米粒子(AuNPs)，并通过静电作用将AuNPs负载到凹凸棒(ATB)上形成复合结构(刖ATPNCs)。金粒子的大小和负载量可通过调节ATP／．Au比率来调节。A“ATPNCs可用作过氧化物酶模拟物，用于催化检测H202。定量分析的结果表明，川ATPNCs可快速、灵敏检测H202，测定了线性范围和检测极限。此外，反应后的Au／ATPNCs可离心后收集起来再次用于反应，循环使用8次以后，催化效率依然保持95％以上。基

8、于吸收光谱和稳态动力学分析，对过氧化物酶模拟物反应活性的来源，提出了一种机理。同时，在实验过程中发现，刖ATPNcs过氧化物酶模拟物的活性，可被拓展用于检测一些氧化性离子(Fe”和A矿)。这是首次用Au／A