肉桂醛与乙酰丙酸选择性加氢的研究

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1、硕士学位论文肉桂醛与乙酰丙酸选择性加氢的研究SelectiveHydrogenationofCinnamaldehydeandLevulinicAcid作者姓名：盐皇堡学科、专业：廑用丝堂学21107097指导教师：苤淫明进!!巫完成日期：2014．05．08大连理工大学DalianUniversityofTechnology大连理工大学学位论文独创性声明作者郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下进行研究工作所取得的成果。尽我所知，除文中已经注明引用内容和致谢的地方外，本论文不包含其他个人或集体

2、已经发表的研究成果，也不包含其他已申请学位或其他用途使用过的成果。与我一同工作的同志对本研究所做的贡献均已在论文中做了明确的说明并表示了谢意。若有不实之处，本人愿意承担相关法律责任。学位论文题目：!鱼查圣哇垒’坠固歌毕心·}}／J—z氢娟翻悔作者签名：塑：奎笙日期：二止年—互月j土日大连理工大学硕士学位论文摘要本文第一部分选取石墨烯这种新型的二维碳材料作为载体，研究了它在肉桂醛选择性加氢制备肉桂醇中的应用。BET，XRD，XPS，TEM等表征结果表明，与活性炭和碳纳米管材料相比，石墨烯具有比表面积更大，表

3、面含氧官能团更少，金属粒子分布更加均匀等优势，从而表现出更加优越的催化性能。采用硼氢化钠还原法制备的Pt／石墨烯催化剂，在40oc，2MPa在10ml异丙醇溶剂中反应3h，转化率为91．8％，选择性为87．1％。在此基础上，加入助催化剂可进一步改善催化剂的催化性能，加入钴元素且铂钴比为5：1时催化效果最好，同样反应条件下，肉桂醛转化率达94．6％，肉桂醇选择性为89．5％。高分辨电镜研究表明铂钴双金属在石墨烯表面形成了独特的中空结构，这种结构增加了铂的分散性及利用率，因此提高了其催化效果。本文第二部分选用

4、骤冷骨架镍催化剂并研究了它在生物质平台化合物乙酰丙酸选择性加氢制备1，．戊内酯中的应用。研究发现，骤冷骨架镍催化剂与其它骨架型催化剂相比具有更高的反应活性和选择性。通过催化剂的循环使用并辅以ICP的检测结果，我们发现异丙醇作为溶剂能较好的抑制催化剂的流失。反应条件优化之后，在100。C，1．5MPa下反应4h，v．戊内酯的产率高达97．4％。通过套釜实验发现这种催化剂比传统的骨架镍催化剂具有更高的稳定性。XRD，BET以及SEM表征也表明骤冷法制备的骨架镍催化剂比表面积更大，催化剂表面更为粗糙，活性位点更

5、多。关键词：石墨烯；肉桂醛；铂钴双金属；骨架镍；乙酰丙酸大连理工大学硕士学位论文格式规范SelectiveHydrogenationofCinnamaldehydeandLevulinicAcidAbstractInthefirstpart，graphene，anew2Dcarbonmaterial，WaSselectedaSthesupportforselectivehydrogenationofcinnamaldehydetocinnamylalcoh01．ThroughBET，XRD，XPSandT

6、EMcharacterizations，itwasfoundthatgraphenewithlargersurfaceareaandlesssurfaceoxygenicfunctionalgroupsmademetalparticlesmoreuniformthanothercarbonmaterials，SOithadpotentialtobeagoodcatalystsupport．Afteroptimizingthepreparationmethod，NaBH4wasselectedasabett

7、erreducingagentwhichmadethepreparationeasierandthecatalystperformedhigherselectivity．Attheconditionof40oC，2MPa，10mlisopropanolandreactedfor3h，cinnamaldehydecouldbeconversed91．8％，andtheselectivityforcinnamylalcoholWaS87．1％．Pt—Cobimetalcatalystwiththemassra

8、tio5：1wasselectedbyinvestigatingthemetaladditivesanditsratio．Atthesalnecondition，cinnamaldehydecouldbeconversed94．6％．andtheselectivityforcinnamylalcoholwas89．6％．HRTEMshowedthatPt．Cobimetalformedahollowstructureinthe