吸氢及辐照对锆及铝铬合金钝化膜性质的影响研究

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1、清华大学吸氢及辐照对锆及铝铬合金钝化膜性质的影响研究(申请清华大学工学硕士学位论文)培养单位:材料学院学科:材料科学与工程研究生:辛智渊指导教师:凌云汉副研究员二○一七年五月ResearchontheEffectofHydrogenUptakeandIrradiationonthePassiveFilmofZircaloyandAluminum-ChromiumAlloyThesisSubmittedtoTsinghuaUniversityinpartialfulfillmentoftherequirem

2、entforthedegreeofMasterofScienceinMaterialsScienceandEngineeringbyXinZhiyuanThesisSupervisor:ProfessorLingYunhanMay,2017摘要摘要传统化石能源的逐渐枯竭以及环境污染的愈发严重,迫切要求我们发展新型能源。核能由于具有清洁、高效和能量密度大的特点在新能源发展中占有重要地位。目前核能的利用形式主要包括核裂变和核聚变。氢及其同位素氘和氚对核能的应用有重要影响。在裂变堆中,伽马辐照和中子辐照作用下锆

3、合金包壳及结构材料的吸氢行为会严重影响材料的耐蚀性能;在聚变堆运行中,氢及其同位素的渗透会导致不锈钢第一壁材料发生氢脆,甚至引发核燃料的泄漏。因此,本文研究了吸氢和辐照作用对锆合金腐蚀性能的影响,制备了Cr2O3/Al2O3双极阻氢涂层并对其氢渗透性能进行了分析。(1)伽马辐照下吸氢N18的腐蚀行为研究采用阴极渗氢方法制备了不同渗氢量的N18锆合金,然后在原位伽马辐照的条件下进行水热氧化,分别对比了渗氢和伽马辐照前后N18的性能变化,对伽马辐照和吸氢耦合作用的机理进行了探讨。发现渗氢会促进锆合金的腐蚀进程

4、,同时伽马辐照在此基础上会进一步提高整体的腐蚀速率。推测是由于氢的还原作用产生的氧空位与羟基结合加速了氢的渗透,而伽马辐照的电离作用不但产生大量的羟基,还显著提高了溶液的电导率,导致氢的扩散和氧化进程的加速。(2)氢化锆形成和重离子辐照对N18性能的影响制备了含大量氢化+锆的N18锆合金,表征了氢化锆的相分布和性能。然后利用Kr对锆合金进辐照,对比分析了氢化锆形成和重离子辐照前后氧化膜的性能。结果表明氢化锆水热时会增加氧化膜中的缺陷;重离子辐照的离位原子效应会在氢化锆基础上进一步降低生成的氧化膜完整度。(

5、3)Cr2O3/Al2O3双极膜阻氢性能研究利用氧气等离子氧化技术制备了Cr2O3/Al2O3双极膜。物相分析结果表明Cr元素的诱导作用促进了双极膜中α-Al2O3相的形成,并且氢等离子体渗透后的表面形貌和电化学性能等的分析结果表明,与对应的单层氧化铬和氧化铝膜相比,Cr2O3/Al2O3双极膜具有更好的热稳定性和耐氢渗透的能力。同时,基于p-n结的理论提出了双极膜阻氢作用机理,猜想是由p型半导体Cr2O3阻挡了负氢离子的渗入,n型半导体Al2O3防止了正氢离子的渗透,因而从本质上提高了双极膜的阻氢性能。

6、关键词:吸氢;伽马辐照;重离子辐照;氢化锆;双极膜IAbstractAbstractWiththegradualdepletionoftraditionalfossilenergyandincreasinglyseriousenvironmentalpollution,itisurgentforustodevelopnewenergy.Nuclearenergyplaysanimportantroleinthenewenergyforitscleanliness,highefficiencyandhigh

7、energydensity.Atpresent,themajorutilizationformsofnuclearenergyincludenuclearfissionandnuclearfusion.Hydrogenanditsisotopesdeuteriumandtritiumhaveanimportantinfluenceontheapplicationofnuclearenergy.Infissionreactor,thehydrogenabsorptionbehaviorofzircaloyc

8、laddingandstructuralmaterialsundergammaandneutronirradiationwillseriouslyaffectitscorrosionresistance;duringthefusionreactoroperation,thepermeationofhydrogenanditsisotopescanleadtothehydrogenembrittlementoffirstwall

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