ZnO基光催化剂的制备及对偶氮染料的高效降解研究.pdf

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1、分类号：密级：公开学号：2015201033单位代码：10759石河子大学硕士学位论文ZnO基光催化剂的制备及对偶氮染料的高效降解研究学位申请人陈晓青指导教师武占省教授申请学位门类级别工学硕士学科、专业名称环境化工研究方向污染物控制与减排技术所在学院化学化工学院中国·新疆·石河子2018年5月SynthesisofZnObasedphotocatalyticmaterialsforefficientphotocatalyticdegratingazodyesADissertationSubmittedtoShiheziUniversityInPartialFulfillmentofthe

2、RequirementsfortheDegreeofMasterofEngineeringByXiaoqingChen(EnvironmentalChemicalEngineering)DissertationSupervisor:Prof.ZhanshengWuMay，2018摘要偶氮染料是染料废水中的主要污染物之一，其具有COD值高、色度深、含盐量高、BOD5/COD值低的特点，而且不容易脱色和生物降解，对环境和人类健康造成非常严重的危害。因此，研究如何高效去除水中的偶氮染料具有重要的意义。光催化技术具有能耗低、效率高、降解完全等优点，是一种最具前景的绿色的处理方法。其中ZnO因无毒

3、无害、廉价易得，对染料的降解效果较好，而被广泛应用。但是，ZnO光催化剂仍存在对可见光利用率低、电子-空穴对复合率高、回收困难等缺点，从而限制了其在实际中的应用。本文针对ZnO的诸多缺点，通过溶胶-凝胶法制备了几种光催化剂，并用甲基橙的降解率对光催化剂的催化性能进行评价。还通过一系列的表征及性能实验，阐明了光催化降解甲基橙的降解机制。研究结果如下：以醋酸锌作为前驱体，采用溶胶-凝胶法合成氧化锌（ZnO）光催化剂，紫外光照射下降解甲基橙。所得样品通过不同的技术，如XRD，SEM和EDX进行表征。本部分研究了焙烧温度，络合比对甲基橙（MO）降解的影响。结果表明以络合比为4:1和焙烧温度为40

4、0°C制备的ZnO对MO的去除率最高为99.70%。考察了操作参数对降解的影响。结果表明，偶氮染料的去除率随催化剂用量的增加而增加；偶氮染料初始浓度越低，降解率越高；酸性条件有利于ZnO光催化剂在紫外光下降解偶氮染料。此外，还对降解动力学和降解过程中起主要作用的活性组分进行了研究。研究发现偶氮染料的降解符合一级动力学，超氧自由基是降解过程中的主要活性组分。所制备的光催化剂可以有效且快速地降解偶氮染料，因此，这种经济环保的光催化剂可用于处理被合成染料污染的废水。为了提高ZnO在可见光照射下对甲基橙（MO）的光催化降解性能，通过溶胶-凝胶法合成了Ag和N共掺杂的ZnO纳米粒子，并负载在不同性

5、质的活性炭（AC）上。研究结果表明，光催化剂对甲基橙的降解率顺序为：Ag-N-ZnO/ACs>Ag-N-ZnO>N或Ag单掺杂ZnO>ZnO。在可见光照射下，椰子壳活性炭负载Ag-N-ZnO（Ag-N-ZnO/CHAC）光催化剂对MO的降解效率最高为98.82%。此外，甲基橙在Ag-N-ZnO/AC光催化剂上的降解动力学符合一级动力学模型。在复合光催化剂光催化降解MO的过程中，起主要作用的活性组分是·OH和·O2−。以醋酸锌、草酸和三聚氰胺为原料合成了ZnO/Fe3O4/g-C3N4-x复合光催化剂，用于降解甲基橙。并通过TEM、EDX、PL、XPS、UV-Vis和光电化学对复合光催化剂

6、的结构和性能进行了表征。研究结果表明，ZnO/Fe3O4/g-C3N4-50%复合光催化剂的光催化性能提高了，其在可见光下对甲基橙的降解率可达到97.87%。·OH和·O2−自由基在复合光催化剂光催化降解甲基橙的过程中起主要作用。另外，由于Fe3O4的加入大大改善了催化剂的稳定性和可回收利用性。关键词：溶胶-凝胶；ZnO；光催化剂；光催化降解；甲基橙IAbstractAzodyeisoneofthemainpollutantsindyewastewater.IthasthecharacteristicsofhighCODvalue,deepchroma,highsaltcontentan

7、dlowBOD5/CODvalue,anditisnoteasytobedecolorizedandbiodegraded,causingveryserioushazardtoenvironmentandhumanhealth.Therefore,itisofgreatsignificancetostudyhowtoefficientlyremoveazodyesfromwater.Photocatalytictechnologyh