离子液体基脱硫剂的制备及其对燃油中噻吩硫的脱除性能

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1、北京化工大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研究工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。作者签名：吴塞蛰日期：型鱼互!殛关于论文使用授权的说明学位论文作者完全了解北京化工大学有关保留和使用学位论文的规定，即：研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属北京化工大学。学校有权保留并向国家

2、有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘，允许学位论文被查阅和借阅；学校可以公布学位论文的全部或部分内容，可以允许采用影印、缩印或其它复制手段保存、汇编学位论文。口论文暂不公开(或保密)注释：本学位论文属于暂不公开(或保密)范围，在一年解密后适用本授权书。喇}暂不公开(或保密)论文注释：本学位论文不属于暂不公开(或保密)范围，适用本授权书。作者签名：呈逝日期：垫!生：互：壑导师签名：学位论文数据集中图分类号TQ学科分类号530论文编号1001020140139密级公开学位授予单位代码10010学位授予单

3、位名称北京化工大学作者姓名吴文娇学号2011200139获学位专业名称化学工程与技术获学位专业代码081700课题来源国家自然科学基金研究方向环境化工与能源净化论文题目离子液体基脱硫剂的制备及其燃油中噻吩硫的脱除性能关键词脱硫，噻吩，燃油，离子液体，萃取，Lewis酸论文答辩日期2014．05．26·论文类型应用研究学位论文评阅及答辩委员会情况姓名职称工作单位学科专长指导教师李春喜教授北京化工大学化学工程评阅人1吴卫泽教授北京化工大学化学工程评阅人2陆颖舟副研究员北京化工大学化学工程评阅人3评阅人4

4、评阅人5名蹄丰委员会主席李春喜教授北京化工大学化学工程答辩委员1丁忠伟教授北京化工大学化学工程答辩委员2王水副教授北京化工大学化学工程答辩委员3刘丽英副教授北京化工大学化学工程答辩委员4贾志刚副教授北京化工大学化学工程答辩委员5陆颖舟副研究员北京化工大学化学工程注：一．论文类型：1．基础研究2．应用研究3．开发研究4．其它二．中图分类号在《中国图书资料分类法》查询。三．学科分类号在中华人民共和国国家标准(GBIT13745-9)《学科分类与代码》中查询。四．论文编号由单位代码和年份及学号的后四位组成

5、。离子液体基脱硫剂的制备及其对燃油中噻吩硫的脱除性能摘要燃油中的硫化物经过燃烧会释放出很多有毒物质，污染环境，危害人类健康。常用的加氢脱硫技术由于技术局限性，不能满足超低硫含量燃料油的需求，因此各种非加氢脱硫技术发展的很快，其中离子液体的萃取脱硫是近几年研究的热点。本文根据燃油中最难脱除的噻吩类硫化物性质特点，按照Lewis软硬酸碱理论设计了三类新型的脱硫剂，即咪唑基离子液体．过渡金属氯化物型Lewis酸混合物、咪唑基聚合离子液体多孔吸附材料以及基于多苯基卤化物一Lewis酸的碳正类离子液体萃取剂，

6、并对这些脱硫剂的脱硫性能进行了系统的研究。本论文的研究内容与成果如下：1、鉴于咪唑基离子液体(IL)的阳离子为Lewis软酸，过渡金属氯化物为Lewis硬酸(或交界酸)，而噻吩类硫化物兼具Lewis软碱(噻吩环共轭兀电子)和硬碱(硫原子孤电子对)，本文将不同Lewis酸性过渡金属氯化物MCl。(无水氯化铁、氯化亚铜、氯化锌和氯化铜)溶于离子液体[BMIM][BF4]中，得到一系列ILs-MCln型萃取剂，研究了萃取剂组成和操作条件对脱硫性能的影响。结果表明：(1)较之[BMIM][BF4】，混合萃取

7、剂的脱硫性能显著提高，其中溶有无水氯化铁的脱硫分配系数最高，这是由于咪唑阳离子和过渡金属离子分别发I北京化工大学硕士学位论文挥了其对噻吩硫的酸碱络合作用；(2)IL．MCIn萃取剂的脱硫能力提高程度与Lewis酸之间的关系为FeCl3>CuCI>ZnCl2>CuCl2，其中IL．FeCl3萃取剂对DBT的萃取分配系数最大，可由原来的1．06提高到2．36；(3)该类萃取剂对有机硫化物的选择顺序为T>BT>DBT，这与m单独使用时的萃取选择性刚好相反，说明其中溶解的MCl。Lewis酸发挥了重要作用；

8、2、根据聚合离子液体(PlLs)结构和性质的可设计性，采用不同方法(单体聚合和聚合物离子化改性方法)制备出多种多孔PILs，对其结构进行电镜表征，并考察了它们的吸附脱硫性能。这些聚合离子液体分别为：(1)通过丁基乙烯基咪唑氯离子液体单体的自由基聚合，以及阴离子交换的方法，制备出具有多孔结构的咪唑型PILs；(2)将乌洛托品与氯化石蜡一70、氯化橡胶等反应，制备出具有规则孔结构的PILs。将这些PILs应用于模型油的脱硫研究，均没有明显效果，说明这些PILs的组成(如酸