甲醇乙醇催化合成异丁醛的工艺研究

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1、AthesissubmittedtoZhengzhouUniversityforthedegreeofMasterStudyonOperatingConditionsofSynthesisofIsobutyraldehydefromMethanolandEthanolByJiulongLiSupervisor：Prof．HuanjunSongChemicalEngineering＆TechnologySchoolofChemicalEngineeringandEnergy一一一May2014IIIIIIIIIIMHMIIIIIIIIIIIIIIIIlY2545909学位论文原创

2、性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文，是本人在导师的指导下，独立进行研究所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文：不包含任何其他个人或集体己经发表或撰写过的科研成果。对本文的研究作出重要贡献的个人和集体，均己在文中以明确方式标明。本声明的法律责任由本人承担。学位论文作者：丸小／垃日期：佃lq年5月1日学位论文使用授权声明本人在导师指导下完成的论文及相关的职务作品，知识产权归属郑州大学。根据郑州大学有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保留或向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅；本人授权郑州大学可以将本学位论文的全部或部分编入有关数据库进行检

3、索，可以采用影印、缩印或者其他复制手段保存论文和汇编本学位论文。本人离校后发表、使用学位论文或与该学位论文直接相关的学术论文或成果时，第一署名单位仍然为郑州大学。保密论文在解密后应遵守此规定。学位论文作者：恕札砣日期：州u年5月q目摘要异丁醛是一种重要的化工原料，由异丁醛可以衍生出诸如新戊二醇、异丁醇等多种附加值较高的有机化工产品，因而采用低碳醇甲醇乙醇为原料制备异丁醛具有广阔的前景。目前国内对这方面的研究主要集中在铜基催化剂和钒基催化剂制备工艺的考察，对于较大催化剂装填量和催化剂使用过程中具体的工艺条件的研究还比较少。本文利用自制的CuO—ZnO—A1。0。催化剂C一1、Cu

4、O-ZnO-SiO。催化剂C-2、V。05-SiO。催化剂C一3，用于甲醇乙醇一步法催化合成异丁醛的反应。对于铜基催化剂C一1和C一2，首先考察了还原气组成、还原温度和还原时间对催化剂活性的影响，随后分别进行了C-1和C-2催化剂催化合成异丁醛时反应温度、空速、甲醇乙醇摩尔比等工艺条件的研究；对于钒基催化剂进行了其催化合成异丁醛的工艺条件的研究。实验得出C一1催化剂适宜的还原条件为氢气含量为5％-10％，还原温度300℃，还原时间4h，适宜的反应工艺条件为反应温度325℃，体积空速20h一，甲醇乙醇摩尔比2．5：l。在此工艺条件下，乙醇的转化率为95．1％，异丁醛的选择性达到3

5、0．2％。实验得出C-2催化剂适宜的还原条件为氢气含量为5％一10％，还原温度300℃，还原时间4h；适宜的反应工艺条件为反应温度为325。C，体积空速为30h～，甲醇乙醇摩尔比为2．5：1。在此工艺条件下，乙醇的转化率为96．2％，异丁醛的选择性达到33．1％。实验得出C一3催化剂适宜的工艺条件为反应温度375"(2，空速30h一，甲醇乙醇摩尔比3：1。在此工艺条件下，乙醇的转化率为96．1％，异丁醛的选择性为47．6％。关键词：异丁醛铜基催化剂钒基催化剂还原条件反应条件Abstract—————————————————————————————————————————————

6、————————————一—————————————一Isobutyraldehydeisanimportantchemicalrawmaterials，itcanbederivedfrommanyhighvalue．addedchemicalproducts，includingneopentylglycolandisobutan01．whenloweralcoholsincludingmethanolandethanolwasusedasrawmaterialofisobutyraldehyde，preparationofisobutyrMdehydehadbroadpros

7、pects．Atpresent，thereexistedalotresearch，whichmainlyfocusedonbothvanadium-basedcatalystandcopper-baSedcatalyst．However，theinvestigationconcentratedinthepreparationprocess．Conditionsforcatalystresearchwerestillrelativelylittle．Inthispaper,CuO．ZnO．A1