基于铈锆改性镍基催化剂生物质催化气化实验的研究

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1、AThesisSubmittedinPartialFulfillmentoftheRequirementsfortheDegreeofMasterofEngineeringExperimentalStudyofBiomassGasificationCatalyzedbyCeO2andZrO2DopedNiBasedCatalystsCandidate:LVTaotaoMajor:ThermalEngineeringSupervisor:Prof.ZHANGJunyingHuazhongUniversityofScienceandTechnologyWuhan,Hubei430

2、074,P.R.ChinaDecember2012独创性声明本人声明所呈交的学位论文是我个人在导师指导下进行的研究工作及取得的研究成果。尽我所知，除文中已经标明引用的内容外，本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的研究成果。对本文的研究做出贡献的个人和集体，均已在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。学位论文作者签名：年月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，即：学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和电子版，允许论文被查阅和借阅。本人授权华中科技大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关

3、数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编本学位论文。保密□，在________年解密后适用本授权书。本论文属于不保密□。（请在以上方框内打“√”）学位论文作者签名：指导教师签名：年月日年月日华中科技大学硕士学位论文摘要本文主要研究CeO2与ZrO2改性对基于镍基催化剂的生物质催化气化过程的影响。首先，通过溶胶凝胶法制备未改性镍基催化剂、铈改性镍基催化剂及锆改性镍基催化剂；其次，通过比表面积及孔径测试（BET）、X射线衍射测试（XRD）及氢气程序升温还原测试（H2-TPR）分析测试各镍基催化剂的相关物理及化学特性；最后，将活化态未改性镍基催化剂Ni/Al2O

4、3、活化态铈改性镍基催化剂Ce-Ni/Al2O3与活化态锆改性镍基催化剂Zr-Ni/Al2O3分别用于热重生物质催化气化实验及固定床生物质催化气化实验以比较各镍基催化剂之间的催化差异性，从而分析各镍基催化剂对生物质催化气化过程的影响。根据XRD结果，对镍基催化剂而言，铈锆改性均属于调构型改性。综合分析与比较热重生物质催化气化实验结果与固定床生物质催化气化实验结果可知，铈锆改性均有效提高了镍基催化剂的催化活性，各镍基催化剂的活性高低顺序为：Ce-Ni/Al2O3>Zr-Ni/Al2O3>Ni/Al2O3。首先，铈锆改性均有效提高镍基催化剂活性组分及比表面积，同时铈改性形成铈镍间

5、的强烈电子交互作用，锆改性发挥ZrO2的碱性优势，铈锆改性镍基催化剂活性及抗积炭性明显增强，有效抑制焦油生成及促进焦炭转化，并在1000℃高温条件下保持对焦炭的持续稳定的转化能力。其次，铈锆改性的促进作用随反应温度的升高而强化。同时，通过Coats-Redfern方法对热重生物质催化气化实验进行反应动力学拟合，根据反应动力学拟合结果可知，铈锆改性均能有效降低反应活化能，Ce-Ni/Al2O3、Zr-Ni/Al2O3、Ni/Al2O3在热解阶段的活化能分别为45.41kJ/mol、47.55kJ/mol、54.45kJ/mol，在气化阶段的活化能分别为88.65kJ/mol、8

6、8.83kJ/mol、93.90kJ/mol。关键词：生物质气化，镍基催化剂，改性，CeO2，ZrO2I华中科技大学硕士学位论文ABSTRACTTheinfluencesofCeO2andZrO2dopingtoNibasedcatalyststhatcatalyzingbiomassgasificationhasbeenstudied.Ce-Ni/Al2O3,Zr-Ni/Al2O3,Ni/Al2O3havebeenpreparedbysol-gelmethodandappliedinbiomasscatalyticgasificationprocessinthermogra

7、vimetricanalyzer(TGA)andfixedbedwiththecharacterizationofBET,Xraydiffraction(XRD)andtemperatureprogrammedreduction(TPR).AccordingtotheXRDresults,itisconcludedthatbothCeO2andZrO2dopingarestructure-modifieddoping.ThereactivityofNibasedcatalyststhatappliedi