功能化纳米电催化剂的制备及其应用研究

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1、广东药科大学硕士研究生学位论文分类号：___________密级：__________UDC：___________功能化纳米电催化剂的制备及其应用研究姓名：林秀霞学号：2111540002院系：药学院学位类型：学术学位专业：药物化学研究方向：电催化导师：田勇教授论文提交日期：2018年3月20日论文答辩日期：2018年5月18日学位授予单位：广东药科大学二〇一八年五月广东药科大学硕士研究生学位论文PreparationAndApplicationofFunctionalNanoElectrocatalystsCandidate：XiuxiaLinStudent

2、ID：2111540002Affiliation：SchoolofPharmacyAcademicDegreeApliedfor：MasterofMedicineSpeciality：PharmaceuticalChemistrySupervisor：Prof.YongTianAssistantSupervisor：Prof.LiguiLiDayofDefence：May2018Degree-Conferring-Institution:GuangdongPharmaceuticalUniversityMay2018广东药科大学硕士研究生学位论文广东药科大学硕士

3、研究生学位论文功能化纳米电催化剂的制备及其应用研究摘要传统化石燃料目前仍是人类的主要能量来源。随着经济和社会的快速发展，人类对能源的需求越来越大。传统化石燃料的大规模应用带来了诸多的环境问题，如温室效应、雾霾等。为实现人类社会的可持续发展，人们开始把目光转向更清洁、更高效、环境友好的发电技术——燃料电池。与传统的发电装置相比，燃料电池可直接将化学能转化为电能，而不受卡诺循环的限制，具有能量转换率高、可靠性高、无污染、无噪声等优点，被誉为是解决能源和环境危机的终极方案，是目前国内外的科研的热点。由于出色的电催化性能，铂基催化剂成为目前燃料电池催化剂的首选。然而由于

4、其价格昂贵导致生产成本过高、抗毒化作用较弱、催化稳定性差以及活性衰退快等缺点，阻碍了燃料电池的商业化进程。为解决铂基催化剂存在的上述问题，非常有必要开发成本低、活性高、稳定性好、抗毒化能力强的替代催化剂。基于此，本论文采用步骤简单和易于拓展的方法分别制备出三种非Pt和低Pt含量的功能化纳米电催化剂，利用多种表征手段以及电化学测试方法，研究材料的组成、结构与性能之间的关系，并对其性能的规律性进行了总结。另外，由于介孔纳米碳材料具有优良的生物相容性，其孔径可调，热稳定性好等优点，常常应用在药物载体方面。因此，本论文将制备好的氮掺杂介孔碳纳米片也作为药物载体，并考察其

5、对难溶性药物的溶解率的影响。主要研究内容及相应结论如下：（1）以脱脂棉为碳源，经浓H2SO4预浸处理后，棉花纤维表面产生很多大小不一的孔，使纤维的内部结构充分的暴露在氮源中。因此，在之后的热处理过程中，氮能够有效地掺杂到碳骨架上。将烧结后的碳纤维进行研磨，2-1最终得到氮含量高（8.5at%）、比表面积大（912.1mg）的氮掺杂介孔碳纳米片（N/MCNS）。在碱性溶液中对该材料进行氧还原性能测试，结果显示该材料对氧还原反应具有明显的催化活性。并且相对于商业Pt/C催化剂，I广东药科大学硕士研究生学位论文N/MCNS催化剂具有更高的半波电位和极限扩散电流，显著的

6、稳定性以及更强的抗燃料混合效应的作用。N/MCNS催化剂的氧还原性能主要是由其高的氮含量、大的比表面积以及丰富的介孔结构所致。另外，我们以难溶性药物布洛芬作为模型分子，以N/MCNS作为药物载体进行研究时发现N/MCNS能加快布洛芬的释放，提高其溶解度。（2）以泡沫镍（NiFoam，NF）为基体，利用一步水热法，将Pd纳米颗粒有效地负载到CoNi-LDH载体上，最终得到Pd@CoNi-LDHNF。在1M的KOH溶液中，Pd@CoNi-LDHNF催化剂较商品Pt/C催化剂具有更高的起始电位和明显提高的稳定性。这些性能主要归功于泡沫镍上大量垂直生长并相互连接的CoN

7、i-LDH纳米片阵列，这有助于暴露出更多的催化活性位点，提高物质的传输速率，加快了HER的动力学过程。（3）采用水热法，成功将少量的Pt粒子负载到MoOx/C基底上，得到Pt-MoOx/C催化剂。通过XRD和XPS的分析证明了Pt-MoOx/C催化剂中的Pt是以金属Pt的形式单独存在，并没有形成PtMo合金。另外，MoOx主要由MoO2和MoO3构成。我们对该材料进行ORR和MOR测试，结果发现Pt-MoOx/C催化剂不仅具有良好的ORR活性，而且其MOR催化活性甚至超过商品Pt/C催化剂，这主要归功于（Ⅰ）MoOx/C载体的支撑作用，避免了Pt粒子间的团聚，使

8、其能够充分暴露；（Ⅱ）P