离子液体对葡萄糖氧化酶催化性能影响

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1、中文摘要中文摘要室温离子液体（RTILs）是一种新型有机溶剂，由于它们具备很多独特的优良的物理化学性能，已被广泛应用于各类基础及应用研究中，包括有机合成、分离及纯化、催化、纳米材料的合成、燃料电池等方面。在电化学研究中，由于离子液体电导率高，比电容大，稳定性好，窗口电压宽等优点而受到越来越广泛的关注，尤其在酶催化化学研究领域中。为了研究RTILs中酶构象及催化活性保持情况，本论文以葡萄糖氧化酶（GOx）为例用圆二色谱，拉曼光谱，红外光谱，紫外光谱及电化学技术研究了不同类型RTILs（1-丁基-3-甲基-咪唑四氟硼酸盐（[b

2、mim]BF4）、N-丁基-3-甲基吡啶四氟硼酸盐（[bmpyri]BF4）、1-丁基,甲基吡咯烷四氟硼酸盐（[bmpyrro]BF4））对GOx构象及催化活性的影响。主要内容如下：1．研究了溶液中RTILs的含量对葡萄糖氧化酶构象及催化活性的影响。将GOx固定在单壁碳纳米管（SWNT）表面，在单羧基二茂铁（FcA）作为电子媒体条件下，用伏安法研究了[bmim]BF4对GOx催化葡萄糖氧化的影响。结果发现随着溶液中RTILs含量的增加其催化电流不断降低。用紫外光谱和圆二色谱对GOx的状态进行了表征，结果表明RTILs并没有

3、改变GOx的构象，进一步研究结果表明，这种催化电流随RTILs增加而降低并不是由于GOx活性降低而引起的，而是由于RTILs的增加导致溶液粘度变大FcA在溶液中的扩散系数减小，使得FcA的传质变慢，最终导致催化电流降低。2.研究了电极表面RTILs对葡萄糖氧化酶构象及催化活性的影响。为了更深入的了解RTILs对GOx的电催化性能的影响并且去除粘度对催化电流的影响，我们利用静电作用通过SWNT将RTILs和酶固定在电极表面，在羧基二茂铁（FcA）作为电子媒体条件下，用伏安法分别研究了[bmpyri]BF4，[bmpyrro]

4、BF4，[bmim]BF4三种类型的离子液体对GOx催化葡萄糖氧化的影响，并用圆二色谱对GOx的状态进行了表征。结果表明RTILs并没有改变GOx的构象，催化电流大小关系为[bmim]<[bmpyrro]<[bmpyri]

5、physicochemicalproperties,ILshavebeenexploitedforuseinawiderangesoffundamentalresearchesandapplications,includingorganicsynthesis,extraction,catalysis,separation,nanomaterialssynthesis,fuelcellandsoforth.Inaddition,ILshavealreadybeenshowntoofferadvantagesinelectro

6、chemicalstudieswhenusedaseitherthesolventorelectrolyteorboth.Forexample,thewidepotentialwindows(5-6V),Thehighionicconductivenature,Specificcapacitance,goodstability,andwidepotentialwindows.Inthispaperwestudiedtheeffectsofroomtemperatureionicliquids(ILs)ontheconfor

7、mationandelectrocatalyticactivityofenzymesbyspectroscopicandelectrochemicalmethodsusingglucoseoxidase(GOx)and1-butyl-3-methylimidazoliumtetrafluoroborate（[bmim]BF4）、1-butyl-3-methylpyridiniumtetrafluoroborate([bmpyri]BF4)、1-butyl-1-methylpyrrolidiniumtetrafluorobo

8、rate（[bmpyrro]BF4）asmodels.Themainresearchworksaredescribedasfollows:1．Theeffectsofroomtemperatureionicliquids(ILs)ontheconformationandelectrocatalytica