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1、2003年12月韶关学院学报(自然科学版)Dec.2003第24卷第12期JournalofShaoguanUniversity(NaturalScience)Vol.24No.12光催化氧化降解水中有机污染物的研究进展李宁,李光明,赵建夫(同济大学污染控制与资源化研究国家重点实验室,上海200092)摘要:光催化氧化能降解直至矿化多种有机污染物,是一种极具应用前景的水处理技术.对光催化氧化在国内外的研究和应用现状进行了介绍,包括均相和非均相光催化氧化机理、影响因素、实际应用、反应动力学、反应器、催化剂等,并讨论光催化氧化目前存
2、在的问题及今后研究的发展方向.关键词:光催化氧化;降解;有机污染物;均相;非均相中图分类号:X708文献标识码:A文章编号:1007-5348(2003)12-0100-08水资源污染是目前世界各国普遍面临而亟待解决的问题之一.许多有毒有害的有机污染物被水体和土壤自净的速度很慢而净化不彻底,并且在水体中存在时间长、范围广,对人类潜在影响很大,如许多有机物或其降解的中间产物具有“致癌、致畸、致突变”的“三致[1,2]性”,这些有机污染物采用传统的生物处理工艺已难以去除.光催化氧化法(Photocatalyticoxidation/
3、degradation)处理、净化受污染水体的方法是一种高级(深度)氧化技术(Advancedoxidationprocess/technology,简称AOP或AOT).其研究和应用是近30年来迅速发展的一个新领域,对许多有毒有害的有机污染物的处理均显示出其独特的优势,如氧化降解水体中不饱和有机化合物、芳烃、卤化烃、芳香类化合物、杂环化合物、染[3-5]料、表面活性剂有机氮磷农药等.光催化能将难降解有机污染物氧化、分解,直至H2O、CO2和无机盐等,使有机物部分或完全矿物质化(矿化),从而达到污染物无害化处理的要求.1均相光催
4、化氧化2+均相光化学催化氧化主要指UV/Fenton法.1894年H.J.H.Fenton便发现Fe通过催化H2O2能强烈地促进苹果酸的氧化,Fenton试剂的早期研究主要在有机合成领域.近年来,人2+们将紫外光、氧气(空气)引入Fenton试剂,使反应速率大大提高,同时节约了Fe和H2O2[6,7]的用量,也扩大Fenton试剂法处理废水的应用范围,称类Fenton试剂法或均相氧化法.1.1均相光催化机理虽然Fenton试剂被发现及应用已有一百多年了,但其作用机理一直不甚明确,也存在着许多争议,目前公认的是Fenton试剂通过
5、催化分解产生了羟基自由基HO·进攻有机物分子,并逐渐降解直至矿化成CO2、H2O和无机盐.HO·与有机物的氧化降解反应包括链的引发、增殖或[3,6,8-13]传递、终止,有关机理反应式总结如下:2+3+-Fe+H2O2→Fe+OH+HO·(1)HO·+H2O2→HO2·+H2O(2)收稿日期:2003-09-15作者简介:李宁(1969-),男,四川遂宁人,同济大学污染控制与资源化研究国家重点实验室博士研究生,主要从事水污染控制方面的研究.第12期李宁,等:光催化氧化降解水中有机污染物的研究进展·101·3+2++3+2++Fe
6、+H2O2→Fe+HO2·+H(3)HO2·+Fe→Fe+O2·+H(4)2+3+-Fe+HO2·→Fe+HO2(5)HO2·+H2O2→H2O+HO·+O2(6)hγhγ2+2+H2O22HO·(7)Fe(OH)Fe+HO·(8)2--2-2-2-HO·+CO3→OH+CO3·(9)HO·+HCO3→H2O+CO3·(10)2+3+--+Fe+O2→Fe+O2·(11)2O2·+2H→H2O2+O2·(12)hγ3+2++2+2+RCOOH+Fe→RCOOFe+H(13)RCOOFeR·+CO2+Fe(14)hγ3+2++RO
7、H+FeRO·+Fe+H(15)RO2·+H2O→ROH+HO2·(16)+-HO·+R-H→R·+H2O(17)HO·+R-H→[R-H]·+OH(18)+HO·+R1-CH=CH-R2+H→R1-C(OH)H-CH2-R2(19)RH·+O2→RO2H·(20)2RH·→HRRH(21)2+3+-HO·+Fe→Fe+OH(22)2HO·→H2O2(23)3+-2+2HO2·→H2O2+O2(24)Fe+O2·→Fe+O2(25)3+2++2++3+Fe+HO2·→Fe+O2+H(26)Fe+HO2·+H→Fe+H2O2(27
8、)-+-2++3+HO2·+O2·+H→H2O2+O2(28)O2·+Fe+2H→Fe+H2O2(29)2H2O2→2H2O+O2(30)1.2均相光催化反应的影响因素2+1.2.1pH值:Fenton试剂是在酸性条件下产生作用的,在中性或碱性条件下Fe不能催化
