对叔丁基甲苯选择性氧化合成对叔丁基苯甲醛研究

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1、学号：12102633常州大学硕士学位论文对叔丁基甲苯选择性氧化合成对叔丁基苯甲醛研究研究生黄可陈群指导教师周维友学科、专业名称化学工艺研究方向清洁生产工艺2015年5月ResearchofSelectiveOxidationofp-tert-Butyltoluenetop-tert-ButylbenzaldehydeADissertationSubmittedtoChangzhouUniversityByKeHuangChemicalTechnologyDissertationSupervisor:Prof.QunChenWeiyouZhouMay，2015常州大学学位论文

2、原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文是本人在导师指导下独立进行的研究工作及取得的研究成果。除文中已经注明引用的内容外，本论文不含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体，均已在论文中以明确方式标明。本人已完全意识到本声明的法律结果由本人承担。作者签名：签字日期：年月日学位论文版权使用授权的说明本学位论文作者完全了解常州大学有关保留、使用学位论文的规定，即：研究生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属常州大学。学校有权保留并向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘，允许论文被查阅和借阅。学校可以公布学位论文的全部或部分内容，可以

3、采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编本学位论文。保密论文注释：本学位论文属于保密范围，在年解密后适用本授权书。非保密论文注释：本学位论文不属于保密范围，适用本授权书。学位论文作者签名：签字日期：年月日导师签名：签字日期：年月日中文摘要对叔丁基苯甲醛（PTBD）是重要的有机合成中间体，广泛应用于药物、染料、香精香料等精细化工产品的合成。目前，国内外关于PTBD的合成主要采用Co/Mn/Br均相催化氧化法，此法存在催化剂回收和产物选择性的问题，非均相催化氧化对叔丁基甲苯（PTBT）合成PTBD工艺为解决上述问题提供了一条有效的途径。但是，在已有的国内外关于PTBD合成的报道中

4、，PTBT的转化率和PTBD的选择性都较低，难以实际应用。因此，研究开发新的合成PTBD工艺和催化剂，实现PTBT选择性氧化合成PTBD具有重要的现实意义。本论文采用水热法制备了不同金属（Co，Mn，Fe，Cr，V）改性APO-52+分子筛，并引入Cs离子对CoAPO-5进行改性，用于催化PTBT的选择性氧化反应。通过XRD、SEM、ICP、BET、UV-vis、CO2-TPD多种表征手段对分子筛的结构、形貌、离子含量、比表面积、碱强度进行了研究，结果表明制备的分子筛具有典型的AFI结构，金属离子通过同晶取代的方式进入了分子筛骨架。以制备的金属改性APO-5分子筛为催化剂，分

5、别研究了其在过氧化叔丁醇（TBHP）体系、NHPI/O2体系及O2加压体系中催化氧化PTBT合成PTBD反应中的催化性能。结果表明，在所有制备的催化剂中，Cs2+改性CoAPO-5的催化性能最佳。引入Cs离子后，分子筛结构中其Co的含量明显提高，最高可达18.7%，并能够增强CoAPO-5催化剂的碱性，PTBT的转化率最高可达39.4%，PTBD的选择性为73.9%。另外，本文还初步探索了气固相催化PTBT氧化合成PTBD工艺。以SiO2为载体，采用浸渍法制备了负载型Fe-Cu-P催化剂，在固定床反应器上，初步考察了高温空气氧化法合成PTBD的工艺条件。关键词：对叔丁基甲苯；

6、催化氧化；APO-5分子筛；对叔丁基苯甲醛IABSTRACTp-Tert-butyl-benzaldehyde(PTBD)isanimportantintermediateinthesynthesisofavarietyofchemicalproducts,includingdrugs,dyes,flavorsandfragrances,andotherfinechemicalproducts.Currently,thePTBDisalwaysproducedbythereactionsystemofCo/Mn/Br,whichsufferedfromthedifficult

7、yoftherecycleofthecatalystandthelowselectivityoftheobjectproduct.Heterogeneouscatalysishasofferedanefficientmethodforthetransformofp-Tert-butylmethylbenzene(PTBT)toPTBD,however,theresultsofresearchesinexistingreportsshowedthattheconversionofPTBTandthesel