海藻酸钠基复合吸附剂的制备及其在抗生素废水处理中的性能评价

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1、分类号:X510710-2014029006博士学位论文海藻酸钠基复合吸附剂的制备及其在抗生素废水处理中的性能评价罗钰导师姓名职称白波教授申请学位级别工学博士学科专业名称环境工程论文提交日期2018年5月6日论文答辩日期2018年6月12日学位授予单位长安大学PreparationofAlginate-basedbioadsorbentsandTheirPerformancefortheTreatmentofWastewaterofAntibioticEffluentsADissertationSubmittedf

2、ortheDegreeofDoctorCandidate：LuoYuSupervisor：Prof.BaiBoChang’anUniversity,Xi’an,China摘要随着国家经济发展的日益壮大，环境保护成为可持续发展的一个重要建设项目。其中，水资源保护的问题尤为突出，而在引起水污染的诸多因素中，生活污水和工业、医药废水的肆意排放成为主要污染源之一，尤其是大量高浓度的含抗生素及消炎类废水的污染。当这些抗生素及消炎类有机物在环境和废水中达到一定浓度时，便严重威胁生态及人类生存的环境。近几年，处理这些抗生素污水成

3、为众多学者关注的焦点及研究领域之一。针对上述问题，本文选取海藻酸钠作为基体，结合锰离子和锰金属化合物的性质，采用不同合成方法获得海藻酸基复合材料生物吸附剂，对这些吸附剂进行表征，并将其应用于处理含抗生素废水的性能评价中。2+（1）研究了以海藻酸钠为基体，通过加入Mn制备了Mn@海藻酸微球复合吸附剂。并以盐酸四环素废水为处理对象，探讨了初始浓度、pH、吸附时间对吸附去除性能的影响。结果表明，强酸不利于吸附，吸附量随着盐酸四环素初始浓度的增大而增加。通过对准一级、准二级吸附动力学模拟，表明吸附剂的吸附过程更符合准二级动

4、力学方程。吸附过程可用Langmuir型等温模型拟合，0﹤RL﹤1说明该吸附过程易于进行。热力学模拟表明吸附剂吸附盐酸四环素的过程是自发进行的，主要为物理吸附。通过H2O2构2+建的类Fenton氧化体系的原位再生实验，表明Mn/H2O2体系能氧化废水中的盐酸四环素，显著提降解效率，使表面富集有盐酸四环素的Mn@海藻酸微球吸附剂可实现有效再生，重复使用。（2）通过海藻酸凝胶微球浸渍改性纳米MnO2制备高吸附性能的复合材料是一个简单并环境友好的方法。H2O2分解产生丰富的强氧化基团和海藻酸钠的独特的物理/化学性能保证

5、并强化了吸附剂MnO2@海藻酸/Mn复合材料对诺氟沙星的吸附性和pH敏感性。SEM照片显示，该吸附剂具有粗糙的凹凸不平的表面。FT-IR红外光谱分析表明复合材料具有丰富的羧基和羟基。同时对参数如不同污染物初始浓度、pH值、不同温度等进行了吸附性能的研究。此外，动力学数据和热力学数据表明，MnO2@海藻酸/Mn凝胶微球吸附诺氟沙星符合二级动力学模型和朗格缪尔等温方程，且吸附过程主要为物理吸附。更重要的是，原位再生实验证明了吸附剂优良的稳定性、可重用性和可再生能力。（3）通过热裂解法制得的MnO2@海藻酸基炭微球吸附剂

6、对双氯芬酸钠（DCF）分iii子有有效的吸附性能，结果显示酸性条件下有利于吸附剂对DCF分子的吸附，其平衡吸附量随着DCF初始浓度的增加而增大，但是DCF分子平衡吸附量随着吸附剂投加量的增加而减小。实验吸附过程符合Langmuir模型和准二级动力学模型，说明吸附行为为单分子层吸附，且吸附过程为自发进行的吸热过程。通过Mn/H2O2构建的类Fenton体系中，通过调节溶液中H2O2浓度来降解DCF有机物，有效提高MnO2@海藻酸炭微球的原位再生和循环利用率。（4）研究了MnO2@海藻酸基炭微球吸附剂在固定床中吸附强力

7、霉素（DC）的特性，-1考察了溶液pH（3.0~11.0）、床层高度(1~3cm)、进水浓度(20~30mg·L)和进水流速-1(1~3mL·min)等因素对固定床吸附特性的影响。结果显示当进水pH6.0，固定床床层高-1-1度为1cm，强力霉素浓度为20mg·L和进水流速为1mL·min时，MnO2@海藻酸基炭微-1球的最大吸附量为9.71mg·g。Thomas和Yoon-Nelson模型均能较好的描述不同条件下吸附剂吸附DC的动态吸附行为，相关系数均大于0.980。同时，MnO2@海藻酸基炭微球吸附剂具有很好的

8、再生性能。关键词：海藻酸钠，Mn@海藻酸，MnO2@海藻酸/Mn，MnO2@海藻酸基炭，盐酸四环素，诺氟沙星，双氯芬酸钠，强力霉素，吸附，再生ivAbstractWiththedevelopmentofnationaleconomy,environmentalprotectionhasbecomeanimportantconstructionprojecto