稀土铕、铽有机配合物制备和性能的研究

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1、长春理工大学博士学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的博士学位论文《稀土铕、铽有机配合物的制备与性能研宄》是本人在指导教师的指导下，独立进行研宄工作所取得的成果。除文中已经注明引用的内容外．本论文不包含任何其他个人或集体已经发表或撰写过的作品成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体．均己在文中以明确方式标明。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。作者签名也尘年三月』上口长春理工大学学位论文版权使用授权书本学位论文作者及指导教师完全了解“长春理工大学硕士、博士学位论文版权使用规定”．即：研宄生在校攻读学位期间论文工作的知识产权单位属长春理工大学。本人保证毕业

2、离校后，发表论文或使用论文工作成果时署名单位仍然为长春理工大学。同意长春理工大学保存并使用学位论文：同意长春理工大学向国家图书馆、中国学术期刊(光盘版)电子杂志社、中国科学信息研究所送交学位论文的复印件和电子版．允许论文被查阅和借阅。(涉密论文在解密后遵守此规定)论文涉密情况约定：(打“√”选择)团本论文非涉密论文。口本论文属于涉密论文，在——年解密后使用本授权书。作者签名导师签名21[L年三月旦日丛J≥年j月业日摘要稀土有机配合物兼具稀土离子发光效率高、色纯度高和有机配体所需激发能量低、吸收效率高、分子结构可调的优点，在光致发光、电致发光等领域具有潜在的应用价值

3、。因此，本文通过对有机分子的设计和裁剪，依据能级匹配原则、分子内能量传递机制．台成了四种B．二酮配体和两种芳香羧酸配体及其稀土铕、铽配合物。通过元素分析、红外光谱、紫外可见光谱、磷光光谱、荧光光谱等对配体及配合物进行了表征，并筛选出发光性能较好的配台物，进一步研究了其荧光性能。主要工作如下：首先．采用经典克莱森缩合反应合成了四种B-二酮配体(L⋯L)：l-(4．溴苯)．3．苯基丙烷．13-二酮、1．(4．溴苯}-4．4．4．三氟丁烷．1．3-二酮、I一《4一氨基苯)一3一苯基丙烷一13-二酮、1．(4．氪基苯)-4．4．4．三氟r烷．1．3．二酮。以B．二酮为第一

4、配体，邻菲罗啉(phen)为第二配体．合成出新型稀士铕、铽二元和三元配合物．其组成分别为RE(k)32H20和RE(b)3phen(RE=Eu．Tb：n-I^4)。主要研宽了配合物的光物理性质，结果表明：第一配体的最低三重态能级为影响稀土配合物发光性能的主要因素，第二配体phell在不同的配合物中可以起到协同配位和能量传递的作用。针对不同的发光现象，分别从Antenna效应、配体结构及配位能力、Dexter电子交换机制、热失活机制等方面给予了解释。其次．合成了两种芳香羧酸配体：2一二苯胺羰基苯甲酸(L5)、2-苯胺羰基苯甲酸(L6)。以芳香羧酸为第一配体．昧唑并『

5、5．6．门邻菲罗啉(IP)为第二配体．合成出新型稀土铕、铽三元配台物RE(k)3IP(RE=Eu．Tb；n=5．6)。主要研究了配合物的发光性质，结果显示铕、铽配合物均表现出稀土离子的特征发射．当第一配体的结构发生变化时，配合物的发光强度搜生了明显的变化，这是由于2．二苯胺拨基苯甲酸中的氪原子上增加一个苯环后．改变了体系中电子云的分布情况．导致配体Ⅱ．^’跃迁吸收的能量不能有效的通过Antenna效应传递给稀土中心离子，进而影响了配台物的发光强度。最后．在两类稀土配合物中选择出发光强度大、单色性好的稀土配合物．进一步研究了其荧光性能，结果显示．配合物的荧光量子效率

6、和荧光寿命与发光强度成正比，铕的0．二酮类配合物和铽的芳香梭酸类配合物荧光性能较好。关键词：稀土D一二酮芳香羧酸能量传递荧光性能ABSTRACTRareearthorganiccomplexesdemonstratepotentialapplicationsinphotoluminesceneeandelectroltmrinesceneeduetotheirhighquantumeflieienc，vsharpemissionbands．10wexcitationenergy．highabsorptionandadjustablemolecularstructu

7、reSointhispaper．accordingtOthedesignandcuttingoforganicmoleculesthelevelmatchingprincipleandintramolecularenergytransfermechanism．fourB—diketonateligandsandtwoaromaticcarboxylicacidligandsandtheirEuTbcomplexesweresynthesizedTheligandsandthecomplexeswerecharacterizedbyelemenlalanalysis

8、．IRsp