双枝偶氮苯-石墨烯杂化材料光热存储的研究

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1、双枝偶氮苯/石墨烯杂化材料光热存储的研究Studyonthephotothermalstorageofclose-packedbisAzo–grapheneassembly学科专业：材料学作者姓名：赵肖泽指导教师：封伟教授天津大学材料科学与工程学院二零一七年五月万方数据独创性声明本人声明所呈交的学位论文是本人在导师指导下进行的研究工作和取得的研究成果，除了文中特别加以标注和致谢之处外，论文中不包含其他人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得天津大学或其他教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。学位论文作者签名：签

2、字日期：年月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解天津大学有关保留、使用学位论文的规定。特授权天津大学可以将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，并采用影印、缩印或扫描等复制手段保存、汇编以供查阅和借阅。同意学校向国家有关部门或机构送交论文的复印件和磁盘。（保密的学位论文在解密后适用本授权说明）学位论文作者签名：导师签名：签字日期：年月日签字日期：年月日万方数据摘要有机分子的光致异构是实现太阳能闭合储存的理想方法。偶氮苯（Azo）因其独特的光致异构化现象，即其顺反异构的转化伴随着能量的吸收和释放，有望作为一种高效的光热燃料（PTF）。偶氮苯分子在太阳能存储方面拥有极大的研究

3、价值，然而其存在半衰期短、储能容量小等缺陷，阻碍了它在光热存储方面的实际应用。本文以密度泛函理论（DFT）模拟计算为依据，设计并成功合成了两种双枝偶氮苯分子衍生物（bisAzo）。研究表明，双枝偶氮苯分子由于其自身的特殊结构能够提高分子内相互作用力和空间位阻并变相地提高接枝密度；采用还原氧化石墨烯作为模板，通过偶氮苯分子的紧密排列和与石墨烯模板的协同作用，有望获得高接枝密度，长半衰期，高能量密度的太阳能储热杂化材料（rGO-bisAzo）。采用改进的Hummers法制备既具有良好溶剂分散性又兼备良好共轭结构的还原氧化石墨烯，有利于后续反应的进行。采用重氮耦合法制备偶氮苯单元，利用酰胺键将两个

4、偶氮单元键连起来，并通过重氮自由基反应将双枝偶氮苯分子衍生物通过共价键的方式接枝在还原氧化石墨烯片层表面。热失重分析和X射线电子能谱表征结果表明平均45个碳原子上既有一个双枝偶氮苯分子通过共价键连接在上面。高的接枝密度能够保证足够的空间位阻，并可以在分子间形成氢键，进一步提高半衰期和能量密度。紫外-可见光吸收光谱显示rGO-bisAzo储热杂化材料具有长达37天的半衰期和超过50次的循环稳定性；差式扫描量热分析结果表明rGO-bisAzo储热杂化材料具有高达131Wh/kg的能量密度和2517W/kg的功率密度；红外热成像仪显示经过照射储能的储能薄膜与未经照射的薄膜之间的温度差高达近15ºC

5、。关键词：光热燃料高能量密度固态热释放温度差万方数据ABSTRACTPhoto-inducedisomerizationoforganicmoleculeshasbeenproposedasanexcellentwaytorealizetheutilizationofsolarenergy.Azobenzene(Azo)isregardedasoneofimportantcandidatesforphotothermalfuels(PTFs)duetoitsuniqueabilitytounderGOtrans–cisphoto-isomerizationreversiblyaccompan

6、iedbylightabsorptionandheatemission.Azobenzenemoleculeshavegreatresearchvalueinsolarenergystorage.However,theshorthalf-lifeandsmallenergystoragecapacitylimitsitspracticalapplicationinsolarthermalstorage.Basedonthedensityfunctionaltheory(DFT)calculations,twobisazoderivatives(bisAzo)havebeendesigneda

7、ndsynthesizedsuccessfully.TheresultsshowthatbisAzomoleculecanenhancetheintramolecularinteractionandsterichindranceduetoitsspecialstructure,andimprovethegraftingdensityinadisguisedform.Usingreducedgrapheneox