al-mcm-41介孔分子筛汽油吸附脱硫的研究

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1、中图分类号：TQ050．4+3；TQ028．3单位代码：学号：②寸阂石油六学硕士学位论文10425S0703040lChinaUniversityofPetroleumMasterDegreeThesisAI．MCM．41介孔分子筛汽油吸附脱硫的研究DesulfurizationofGasolinebyAI--MCM-·41MesoporousMolecularsieve学科专业：化学工程与技术研究方向：分离工程作者姓名：李倩指导教师：王云芳教授二。一。年五月DesulfurizationofGasolinebyAI—-MCM--41MesoporousM

2、olecularsieveAThesisSubmittedfortheDegreeofMasterCandidate：LiQianSupervisor：Prof．WangYunfangCollegeofChemistry&ChemicalEngineeringChinaUniversityofPetroleum(EastChina)关于学位论文的独创性声明本人郑重声明：所呈交的论文是本人在指导教师指导下独立进行研究工作所取得的成果，论文中有关资料和数据是实事求是的。尽我所知，除文中已经加以标注和致谢外，本论文不包含其他人已经发表或撰写的研究成果，也不包含本

3、人或他人为获得中国石油大学(华东)或其它教育机构的学位或学历证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对研究所做的任何贡献均已在论文中作出了明确的说明。若有不实之处，本人愿意承担相关法律责任。学位论文作者签名：签鱼日期：劫f。年乡月舌日学位论文使用授权书本人完全同意中国石油大学(华东)有权使用本学位论文(包括但不限于其印刷版和电子版)，使用方式包括但不限于：保留学位论文，按规定向国家有关部门(机构)送交学位论文，以学术交流为目的赠送和交换学位论文，允许学位论文被查阅、借阅和复印，将学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，采用影印、缩印或其他复制手段保存

4、学位论文。保密学位论文在解密后的使用授权同上。学位论文作者签名：查堡指导教师签名：乏垒壶日期：>o／o年石月多日日期：多纩／，眇年多月石日摘要随着世界范围内环境保护法规的日益严格，生产低硫汽油已成为各炼油企业高度关注的问题。在各种非加氢脱硫技术中，吸附脱硫被认为是有着广阔发展前景的脱硫技术。本文采用水热合成法制备了不同硅铝比的A1．MCM．41分子筛，并用XRD、N2吸附等方法对其进行了表征，通过静态吸附实验考察了硅铝比、晶化时间、焙烧方法等对分子筛制备的影响，优选出的分子筛负载金属进行改性。重点考察Ni、Zn改性分子筛对吸附脱硫效果的影响，并进一步考察它

5、们的最佳制备条件，汽油中芳烃的影响等。最后对双金属分子筛的吸附脱硫效果进行了初步的探索。结果表明，分子筛制备的最佳条件为：铝酸钠为铝源、晶化时间72h、2。C／min程序升温。由XRD及N2吸附脱附曲线得出，A1．MCM．41(80)结晶程度较好，孔道分布均匀，并具有较大的比表面积和狭窄的孔径分布，吸附脱硫效果最好，且最适宜的操作条件为：吸附温度80。C、油剂比60：1、吸附时间5h，在此条件下的饱和吸附量为12．3056mgS／g吸附剂。在AI．MCM．41(80)分子筛上负载不同金属组分并考察其对模拟汽油的脱硫性能的影响，结果表明，脱硫效果顺序为：Ni

6、．A1．MCM．41(80)>Co—AI-MCM-41(80)>Zn．AI—MCM．41(80)>Fe—AI—MCM-41(80)>Ce—AI-MCM一41(80)>Cu-A1-MCM一41(80)；芳烃的加入会降低分子筛的选择性，负载镍、锌的AI．MCM．41(80)分子筛选择性相对较好。进一步对负载镍、锌分子筛进行研究，通过分析得到Ni．A1．MCM．41(80)分子筛制备的最佳条件为：硝酸镍浸渍液浓度0．3mol／L，浸渍时间24h，焙烧温度450。C，还原温度500。C，此时饱和吸附量为18．6854mgS／g吸附剂；当加入量为5wt％时，饱和吸附

7、量下降了37．64％，加入量增加到10wt％时，饱和吸附量下降了48．12％；氮气直接焙烧再生效果较好。Zn-AI．MCM．41(80)分子筛制备的最佳条件为：硝酸锌浸渍液浓度O．1mol／L，浸渍时间24h，焙烧温度450。C，此时饱和吸附量为15．7958mgS／g吸附剂。当加入量为5wt％时，饱和吸附量下降了28．12％，加入量增加到10wt％时，饱和吸附量下降了44．51％。最后考察了双金属分子筛Zn-Ni．AI．MCM．41(80)，其最佳制备条件为：硝酸镍、硝酸锌的浸渍液浓度均为O．1mol／L，浸渍时间12h，焙烧温度450。C，此时吸附效果

8、为17．8958mgS／g吸附剂：当甲苯加入量为5wt％时，饱和吸