褐煤NaOH解聚产物—锆催化剂制备及催化乙酰丙酸乙酯转化

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1、分类号:学校代码:10128UDC:学号:20151800089硕士学位论（文学生类别：全日制专业型硕士研究生学位类别：工程硕士领域名称：化学工程论文题目：褐煤NaOH解聚产物—锆催化剂制备及催化乙酰丙酸乙酯转化英文题目：PreparationofzirconiumcatalystsusinglignitederivativesbyNaOHdepolymerizaitonandcatalyticpropertyintheconversionofethyllevulinate学生姓名：张彬彬校内导师：刘全生教授校外导师：姜维高级工程师二○一八年六月原创性声

2、明本人声明：所呈交的学位论文是本人在导师的指导下进行的研究工作及取得的研究成果。除文中已经注明引用的内容外，论文中不包含其它人已经发表或撰写过的研究成果，也不包含为获得内蒙古工业大学及其它教育机构的学位或证书而使用过的材料。与我一同工作的同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示谢意。学位论文作者签名：指导教师签名：日期：日期：学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，即：内蒙古工业大学有权将学位论文的全部或部分内容保留并向国家有关机构、部门送交学位论文的复印件和磁盘，允许编入有关数据库进行检索，也可以

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4、煤的高效清洁利用，同时增加产品的附加值，具有十分重要的意义。本文利用褐煤中腐植酸含量高、含氧官能团丰富的特点，通过NaOH温和处理使褐煤发生部分解聚，并利用解聚物中的含氧酸性官能团与过渡金属锆的配位作用，制备了不同种类的褐煤解聚产物—锆催化剂。详细考察了不同的解聚产物组分、催化剂制备条件和反应条件对催化剂性能的影响。针对褐煤的结构和组成特点，分别提取褐煤中的游离腐植酸(HAf)和总腐植酸(HAt)并进行锆基催化剂制备。将催化剂用于生物质乙酰丙酸乙酯(EL)的催化转化生成γ-戊内酯(GVL)，优化反应条件，均取得良好的催化效应。使用Zr-HAf催化剂时，E

5、L转化率为92.7%，γ-戊内酯(GVL)的产率90.1%；使用Zr-HAt催化剂时，转化率92.8%，产率92.6%。为了合理利用资源，我们试着把褐煤提取游离腐植酸后的固体残余物(SRf)和提取总腐植酸的固体残余物(SRt)制备催化剂，在优化反应条件下，Zr-SRf催化反应时，EL的转化率92.4%，γ-戊内酯(GVL)的产率92.0%；以Zr-SRt催化剂时，转化率95.4%，产率92.0%。催化剂均可重复使用11次以上而催化活性基本不变，异质性实验说明它们都是非均相反应。鉴于褐煤衍生物所得的腐植酸和固体残余物分别制备锆基催化剂时均具有良好的催化性能

6、，为了提高褐煤利用率、简化催化剂的制备操作过程，对褐煤NaOH处理后的混合物不经分离直接制备Zr-SL+催化剂。考察了不同处理条件对所得催化剂性能的影响，并对所得催化剂结构进行表征分析。在优化催化反应条件下，EL转化率为92.2%，产率92.0%。催化剂可多次重复使用，是非均相反应。催化剂活性受到催化剂中锆含量、催化剂比表面积和表面酸性位点的共同影响。所制备催化剂能够用于其它羰基化合物的催化转化，如糠醛制备糠醇，己醛制备己醇，2-己酮制备2-己醇等，底物转化率均达93.0%以上，表明催化剂有良好的底物普适性。关键词：褐煤；Zr基催化剂；乙酰丙酸乙酯；催化

7、；γ-戊内酯I内蒙古工业大学硕士学位论文ABSTRACTCoalresourceisanimportantfossilfuel,whichhasprovidedalotofenergyforthesurvivalanddevelopmentofhumansocietyforalongtime.Thelow-rankcoalrepresentedbylignitehashighmoisturecontentandashcontent,lowcalorificvalue,andhashighpollutionandlowefficiencywhendirec

8、tlyusedasfuel.Therefore,itisofgreatsigni