丁烷选择氧化制顺酐vpo催化剂再氧化性能的研究

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1、北京化工大学硕士学位论文丁烷选择氧化制顺酐VPO催化剂再氧化性能的研究姓名：潘向东申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：李成岳2002.5.15丁烷选择氧化制顺酐VPO催化剂再氧化性能的研究摘要～、·VPO催化剂上丁烷选择氧化制顺酐是迄今唯一已经工业化的、≮非均相催化、低碳烷烃选择氧化制含氧化合物的反应，以丁烷选择氧化制顺酐体系为模型反应，采用热分析仪，固定床微型反』、审器、气相色谱、在线质谱等手段，对三科，VPO催化剂，进行催化剂氧化再生动力学行为和定态反应特性研究，从中筛选出最适于非定态操作的催化剂，然

2、后仔细研究其再氧化性能，优选人为非定态操作反、7应条件。、}主要工作包括：首先，建立了～种简单实用的气相色谱分析方法，改建一套适合定态反应性能评价的微型固定床反应器实验装置，对三种催化剂进行定态反应性能评价和比较。其次，利用热分析仪，通过程序升温氧化(TPO)实验对催化剂氧化再生行为进行研究，结合定态性能评价结果，从中筛选出一种最适宜于人为非定态反应的催化剂。第三，导出了VPO—l催化剂再氧化速率方程并用实验进行了判识，结果’表明，氧化再生过程遵循相边界反应控制的收缩核模型，北京化工大学硕士学位论文催化剂体相晶

3、格氧扩散速率相对较快，对反应速率影响较小。最后，通过进料组成周期性调变热分析实验和质谱在线动态响应检测，得到了催化剂质量和产物气组成周期性变化曲线，结果表明，REDOX循环是稳定的。关键词：VPO催化剂，正丁烷，氧化再生，动力学，人为非定态操作北京化工大学硕士学位论文REOXIDATIONPERFORMANCEOFVANADlUMPHOSPHORUS0X10ECATALySTFORSELECTIVEOXIDA丁10NOFn-BUTANEToMALElCANHYDRIDEABSTRACTThepartialoxi

4、dationofn—butanetoMaleicAnhydridefMA)overvanadiumphosphorusoxide(VPO)catalystisstilltheonlyheterogeneoLlslycatalyzed，alkane，selectiveoxidationreactionincommercialuseThreekindsofVPOcatalysts，usedtothemodelreactionsystem，n-butaneoxidationtoMAwereinvestigated．B

5、ythemeansofthermogravimetricunit，fixedbedmicro·-reactor,on·-linechromatographicandmassspectroscopy,oxidationregenerationkineticsandtheperformanceofsteady-statereactionwereprobed．Thebestcatalystsuitabletoforcedunsteady—statereactionwasdistinguished．Atfirst，as

6、imple，andaccurateGCanalysismethodandthemethodforprocessingexperimentaldatawereestablishedforn—butaneselectiveoxidationtOMAAnexperimentalset—upwasbuiltforinvestigatingthesteady—stateoperationoffixedbedreactor．Understeady—stateconditions，theperformancesofthree

7、kindsoftheVPOcatalystswereevaluatedandcomparedeachother．Secondly,thethermaloxidationregenerationprocessanditsreactionkineticswereinvestigatedbytemperature—programmed—oxidation(TPO)．Thebestcatalystsuitabletoforcedunsteady-statereactionWaSdistinguished，combini

8、ngsteady-stateperformanceThirdly,re—oxidationrateequationwasdeducedandidentified．Theresultsshowthat——th—e———r——e—．-—o———x——i—d———a——t—i—o———n————．p．—r．—o——c，．e，——s—s—．—，—o——．f————t—．h．—e—————c。—