炼厂混合c4烃催化裂解制低碳烯烃催化剂及工艺条件的研究

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1、西北大学硕士学位论文炼厂混合C4烃催化裂解制低碳烯烃催化剂及工艺条件的研究姓名：王睿申请学位级别：硕士专业：化学工程指导教师：陈立宇20100617摘要炼厂混合C4烃类催化裂解是增产丙烯的有效方法之一，本论文以炼厂混合C4烃为原料，对催化剂改性、反应工艺条件优化及反应机理的进行了系统研究。首先综合丁烯二聚一裂解、异丁烷和丁烯的烷基化及2．丁烯与乙烯的歧化机理提出混合C4烃催化裂解过程的主要反应途径，并提出混合C4烃催化裂解过程中主反应和主要的副反应，对主副反应进行热力学分析，为催化剂的筛选和工艺条件的优化提供理论指导。本实验研究HZSM．5分子筛硅铝

2、比对混合C4烃裂解性能的影响，筛选出最佳的分子筛硅铝比为200。以硅铝比为200的HZSM．5分子筛为载体，负载不同改性物质制各了一系列催化剂，从中筛选出具有优良催化活性的La-HZSM一5和Ce—HZSM．5分子筛催化剂，并研究了改性物质含量对裂解性能的影响，La-HZSM．5和Ce．HZSM．5分子筛最佳的改性活性成分含量为0．0999／g·cat和0．0519／g·cat。以La-HZSM．5和Ce．HZSM．5分子筛作为工艺条件优化的催化剂，考察了进料流率、反应温度和水烃比(m)对混合C4烃裂解性能的影响。得到最优的工艺条件为：进料流率40m

3、l／min、反应温度480℃和水烃比0．3。在该最佳工艺条件下，Ce．HZSM．5分子筛的裂解性能略优于La-HZSM．5分子筛，其转化率和丙烯的选择性可达67．15％和72．44％，P／E=7．1。催化剂具有较长的使用寿命，其失活主要是表面积碳覆盖活性中心所致。催化剂的再生采用空气二段烧碳法，催化剂再生温度分别为400℃和550℃。再生后的催化剂基本保持了新鲜催化剂的催化活性。关键词混合C4烃，催化裂化，丙烯，乙烯，HZSM．5AbstractRefinerycatalyticcrackingofmixedcghydrocarbonswasoneo

4、ftheeffectivewaystoincreasepropyleneyield．Thisthesis晰ththerefmerymixedC4hydrocarbonasrawmaterial，studiedsystematicallythemodifiedcatalysts，theoptimizationofreactionconditionsandthereactionmechanism．Basedonthemechanismofbutenedimerization-cracking，isobutaneandbutenealkylationand

5、2一buteneandethylenedisproportionation,weproposedthemainreactionpathsofmixedcghydrocarboncatalyticcrackingprocess，aswellasthemainreactionsandthemajorsidereations，andthermodynamicanalysisoftheirs．Thusprovidingtheoreticalguidancetoscreencatalystandoptimizetheprocessconditions．Inth

6、isexperiment,westudiedtheinfluenceofHZSM··5sieveSi．．A1ratioonmixedC4hydrocarboncrackingproperties，andselectedthebestSi—A1ratioWas200．WithSi-A1ratio200ofHZSM-5asthecarrier,aseriesofdifferentmodifiedcatalystswereprepared,selectedexcellentcatalyticactivityofLa·—I-IZSM··5andCe--HZS

7、M··5zeolitecatalyst,andstudiedtheinfluenceofmodifiedmaterialsOlltheperformanceofthemodifiedcatalyst，La-HZSM-5andCe·HZSM-5molecularmodificationofthebestmaterialcontentwere0．0999／g‘catand0．0519／g’cat．WithLa-HZSM--5andCe·-HZSM—-5molecularsieveasacatalystoptimizedprocessconditions，

8、westudiedtheinfluenceoffecdflowrateinvestigated,reacti