热等离子体重整天然气和二氧化碳制合成气研究

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1、pII了大并I犬墨硕士学位论文作者兰天石培养单位里刖盘堂指导教师塾鱼壁(塾蕉)专业垡堂三堡研究方向垡兰堑垫查亚垒授予学位日期2QQ2±鱼旦旦四川大学硕士学位论文热等离子体重整天然气和二氧化碳制合成气研究化学工程专业研究生：兰天石指导教师：戴晓雁(教授，博导)随着世界石油资源的日益短缺，天然气这一清洁、储量可观的能源越来越受到人们的重视。甲烷是天然气的主要成分，资源丰富。二氧化碳是含碳化合物的最终氧化产物，主要来源于化石燃料的燃烧和排放。二者同为温室气体，又是丰富的碳资源。因此CH4和c02化学合成的研究不仅关系到未来资源的配置，对环境保护也同样有重要意义。本课题结

2、合国家自然科学基金项目《等离子体增强的催化反应机理研究》，尝试采用热等离子体射流方式对原料气体CI-h和C02重整制备舍成气进行研究。本文共分四个部分：论文第一章综述了传统方法和冷等离子体技术用于甲烷、二氧化碳制合成气的国内外发展状况，同时简要阐述了热等离子体技术在甲烷转化方面的研究和应用，在此基础上提出本论文研究的内容和创新点；第二章分析了氢气为工作气体的热等离子体射流的物理特性。推导了氢分子解离度与温度的关系。联系实际情况，给出不同功率和不同放电气体流量下计算射流温度的自洽方程。求解自洽方程发现，在温度在3000-,6000K区间，氢气的解离度很快上升，电弧能

3、量大部分用于氢气的解离，因此射流的焓值很高。对于强吸热的甲烷．二氧化碳重整过程，应将等离子体射流的工作点置于该区间。第三章利用平衡常数法对甲烷二氧化碳重整过程进行热力学分析。计算了不同的原料气配比下温度对转化率、选择性的影响。甲烷、二氧化碳重整制合成气需要在较高的温度下进行，最经济的反应温度是IIOOK。高于此温度，转化率、选择性没有明显的增加；原料气配比可以调整产物中H2和cO的选择性，较低的CH4／C02，有利于水的生成，造成氢气选择性降低；反之，氢气选择性增加，CO四川大学硕士学位论文的选择性降低。以此为依据，结合反应器实际情况，为实验选择的反应条件为平衡温

4、度1400K，crl4／C02为4／6。第四章是实验结果与分析。利用15kW的热等离子体发生器进行了天然气和二氧化碳重整制合成气的实验。考察输入功率、原料气流量和甲烷与二氧化碳的配比对反应转化率、选择性的影响。结果表明：转化率主要由输入功率和原料气流量决定，产品的选择性与原料气的配比密切相关。实验结果与理论分析定性一致。最后对反应过程进行了能量衡算，初步提出了进一步提高能量利用率的方法。在综合考虑多种因素的情况下，等离子体输入功率8．5kW,原料气1．3m3旭原料配比CH4／C02=4：6，甲烷转化率为87．98％，二氧化碳转化率84．34％，一氧化碳的选择性82

5、．27％，能量产率达到1．63mmol／kJ，综合指标优于其他等离子体重整反应结果。因此，热等离子体射流重整反应具有处理量大’产物单一，工艺绿色化，若进一步完善提高能量利用率，将显示出良好的应用可能性。关键词：天然气，二氧化碳，等离子体射流，重整，合成气四川大学硕士学位论文Study011CarbonDioxideReformingofMethanetoSyngasbyThermalP1asmaJetMajor．ChemicalengineeringPostgraduate：La如TianshiSupervisor：Prof．Dai，XiaoyanAbstract

6、WiththepctrolcamIesoIH∞becominginareasingtyexlmstcd'moreandmoreattcmionhasbe∞foo,x％lOff．theexploitationofnaturalgasthatiscleana叫abundamworldwide．Singeb0血CH4∞da)2瓣major霉矗mbc咀辩gasesandtheplentiful∞Il确of咄-bon,l∞wtoufi／izethemisofgreatsignificameforresomr．aufilizafionandtheprotectionofcnv

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8、fCH4b