生物沼气催化重整制合成气新型催化剂制备及性能研究

《生物沼气催化重整制合成气新型催化剂制备及性能研究》由会员上传分享，免费在线阅读，更多相关内容在学术论文-天天文库。

1、北京化工大学硕士学位论文生物沼气催化重整制合成气新型催化剂制备及性能研究姓名：郎宝申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：季生福20090601摘要生物沼气催化重整制合成气新型催化剂制备及性能研究农作物秸秆等生物质经厌氧发酵可以产生CH4和C02体积比约2：1的生物沼气。以这样的生物沼气和适量氧气作为原料气，将其催化重整，既可以从生物质制取合成气，也可以较少C02的排放，这对于农作物秸秆等生物质能源开发利用和C02减排都具有重要的意义。实施这种方法的关键在于开发一种具有优异催化性能的催化剂。本研究以SBA．15为载体，用浸渍法制备了Ni含量为5．15(wt

2、)％的Ni／SBA-15颗粒催化剂。为了提高催化性能，本研究又采用碱土金属(Mg，Ca，Sr)、稀土金属(La，Ce)对它进行改性。为了强化传热性能，本究研还在颗粒催化剂的基础上，以FeCrAI合金薄片为金属基体，制备了Ni／SBA-15／A1203／FeCrAI和M／Ni／SBA一15／A1203／FeCrAl(M=La、Mg、Ce)催化剂。最后，在常压固定床反应器上评价了催化剂的性能，并采用XRD、H2．TPR、BET、XPS、TEM进行了结构表征。评价结果表明，12．5wt％Ni／SBA．15催化剂的性能最好。在反应温度850。C、矿(CH4)：V(C

3、02)：V(02)=2：1：0．57、空速24642ml氍i1h。1的条件下，12．5％Ni／SBA．15催化剂上甲烷和二氧化碳的转化率分别为97％和88％左右，反应产物的H2／CO约为1．26。改性后催化剂的性能不同于改性前，采用2．5wt％La改性后催化剂的性能最好，在850。C度下催化剂的CH4和C02转化率分别高达97．7％和93．8％，并且该催化剂在850"C高温下连续反应820h后没有发现失活现象。12．5wt％Ni／SBA．15／A1203／FeCrAl催化剂北京化工大学硕士学位论文上的CH4署nC02转化率分别为97．5％和93．1％；改性后

4、催化剂的性能得到提高，经10．0％Mg改性后的催化性能最好，低温下改性效果明显，850。C下变化不明显，其CH4和c02转化率分别为97．9％和93．8％。表征结果显示：对于Ni／SBA．15催化剂，SBA．15的有序孔结构依然存在，活性组分Ni被插入在了介孔分子筛SBA-15的孔中。La、Mg或Ce的改性能提高催化剂表面的镍元素百分含量，改善催化剂的还原能力，提高了活性组分的分散性，抑制积炭的生成从而提高了催化剂的活性。Ni／SBA-15／A1203／FeCrAI金属基载体表面活性组分分散性较好，且与载体有着适中的相互作用力。关键词：生物沼气，合成气，SB

5、A．15，镍基催化剂，金属基整体式催化剂Ⅱ摘要PREPARATIONANDPERFoRⅣIANCEINVESTIGATIONoFTHECATALYSTSFORSYNGASPRoDUCTIONVIABIoGASFROMCROPSTRAWABSTRACTAlargevolumeofbiogas，whosemainconstituentsaremethaneandcarbondioxidewithavolumeratioofabout2：1，couldbeproducedthroughanaerobicdigestionprocessfromcropstraw．S

6、othesyngasproductioncouldbecarriedoutbyreformingofagasfeedstockwhichconsistedofbiogasandanappropriateamountofoxygen．Itisnotonlyapromisingutilizationofthecropstraw,butalsoareductionofgreenhousegasemission．Theimportanceofthismethodisthedevelopmentofanovelcatalystwithexcellentcatalyst

7、icperformance．Inthispaper,aseriesofNi／SBA一15catalystswithNicontentfrom5wt％to15wt％werepreparedbyimpregnationmethod．Fortheimprovementofthecatalystieperformance，modificationswerealsodone、Vimalkalineearthmetal(Mg，Ca，Sr)，rareearthmetal(La，Ce)．Fortheenhancementoftheirdiathermancy,Ni／SBA—

8、·15／A1203／FeCrAlcatalystsa