基于单层保护钯纳米簇制备及催化碳氢燃料燃烧性能研究

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1、天津大学硕士学位论文单层保护钯纳米簇制备及催化碳氢燃料燃烧性能研究姓名：刘洋申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：张香文20090501摘要几乎所有液体碳氢燃料都存在着燃烧不充分，燃烧热效率低的问题，一个较好的解决此问题的途径就是添加燃烧促进剂。本论文制备了系列可分散于燃料油中的纳米钯催化剂来改善碳氢燃料燃烧性能，对催化剂的制备条件，结构以及催化活性进行了研究。采用经典法合成了己硫醇保护的PdMPCs纳米可溶催化剂。并在其基础上，提出了一种改进的合成工艺。对PdMPCs组成、热稳定性、结构、粒径及粒径分布进行了分析。发现合成液中硫醇与钯前驱化合物的摩尔配

2、比是影响PdMPCs产品的组成、热稳定性、结构及平均粒径的主要因素，高的硫醇／Pd配比可得到粒径较小的催化剂。进一步合成了十八酸保护的PdMPCs纳米可溶催化剂。发现合成液中十八酸与钯前驱化合物的摩尔配比影响产品的组成、热稳定性、结构和平均粒径，产品中Pd含量随着十八酸／I'd配比的增大而上升。此外，合成了(1，5．环辛二烯)--苄基钯用于催化碳氢燃料燃烧反应。建立了一套用于评价液体碳氢燃料催化燃烧性能的装置，筛选出了较佳的催化性能评价实验参数，并评价了上述三种催化剂的催化活性。己硫醇保护PdMPCs催化剂的最佳催化效果为在活性金属添加量为50ppm条件下可

3、将口．10起燃温度降低210。C。十八酸保护PdMPCs在活性金属添加量为lOppm条件下可将口．10起燃温度降低220'12。(1,5．环辛二烯)二苄基钯在活性金属添加量为5ppm条件下可将JP．10起燃温度降低220℃。关键词：单层保护纳米金属簇油溶性催化剂催化燃烧贵金属催化剂碳氢燃料ABSTRACTTheautoignitionandcombustioncharacterizationofhydrocarbonfuelsarecrucialissues．Applicationoffueladditivesisaneffectivewaytosolvet

4、hisproblem．AseriesofPdnanocatalyststhatweresolubleinfuel．whichthereforecouldbeinjecteddirectlyintothecombustor，weresynthesized．Thepreparation，characterizationandcatalyticperformanceoffuelsolublenanocatalystswerestudiedinthiswork．Hexanethiolmonolayerprotectedpalladiumclusters(PdMPCs

5、)，whichcanbewell—dispersedinhydrocarbonfuelsatnanometerscaleweresynthesizedbytheBurstrouteandcharacte．rized．Moreover，thePdMPCsweresynthesizedbyanimprovedroute．Itisfoundthatthethermalstability，compositionandparticlesizeofPdMPCsweresensitivetothethiol／Pdmolarratiointheinitialreaction

6、mixture．StearicacidmonolayerprotectedpalladiumclusterswerealsosynthesizedandcharacterizedbyTGA，DTA，NMRandFTI＆Thecomponent，particlesizeandthermalstabilityofPdMPCsweresensitivetothestearicacid／Pdmolarratiointheinitialreactionmixture．Additionally，dibenzyl(1，5-cyclooctadiene)palladium(

7、II)，werepreparedandevaluatedpreliminarily．AnautomatedtestrigWaSdesignedinthisworktoevaluatethecatalyticactivityofPdMPCsanddibenzyl(1，5一cyclooctadiene)palladium(II)forJP一10combustion．1rhedifferenceinthetemperaturerequiredtoinitiatecombustionofJP一10betweenwithoutandwith50ppmPdinhexan

8、ethiolPdMPCsis210℃．Andthis