探析低浓度甲烷催化燃烧整体式催化剂的研究

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1、北京化工大学硕士学位论文低浓度甲烷催化燃烧整体式催化剂的研究姓名：李霄宇申请学位级别：硕士专业：化学工程指导教师：陈标华20080530摘要低浓度甲烷催化燃烧整体式催化剂的研究对于通量大、浓度低的低浓度甲烷，催化燃烧是最好的利用方法之一，而催化剂的开发是甲烷催化燃烧的研究热点和关键技术。本文针对低浓度甲烷的催化燃烧，研究以贵金属为活性组分，Ce、Zr为助剂，堇青石和三氧化二铝分别为第一、第二载体的整体式催化剂，考察了催化剂不同制备条件对甲烷催化燃烧性能的影响，并用BET、X】m、TPR和SEM等手段对不同催化剂样品进行了分析，同时对

2、Pd负载催化剂的反应机理和失活机理进行了初步探索。首先考察了预处理堇青石载体对于甲烷催化燃烧活性的影响，结果表明酸处理可以提高堇青石载体的比表面积、比孔容积，增加中、微孔数量，提高涂层的负载量，对甲烷催化燃烧性能的提高有一定效果。其次考察了Pd负载量、过渡胶负载量以及稀土助剂含量对催化剂甲烷催化燃烧活性的影响。结果表明Pd负载量占催化剂质量的O．5％为宜；过渡胶涂层负载量占催化剂质量的lO％左右为宜；而Ce02、Zr02以及CexZrl．x02的含量均为占涂层质量的5％为最佳。实验结果还表明加入助剂可以改善催化剂中PdO的分散状态和

3、氧化还原性能，从而提高催化剂的活性。加入不同助剂的催化剂活性不尽相同，加入5％的Ce02催化活性最高，在CexZrl．x02(x=O～1)中随着x值的不断降低，催化活性不断下降，加入5％Z内2的催化活性最差。北京化工大学硕士学位论文继而考察了焙烧温度和还原剂对催化剂甲烷催化燃烧活性的影响。结果表明当焙烧温度高于500℃时，催化剂活性明显降低。另外用水合肼对催化剂进行还原可以提高催化剂的甲烷催化燃烧性能。最后考察了贵金属Pt对催化剂甲烷催化燃烧性能的影响，研究了Pt．Pd双贵金属催化剂的制备工艺，测定了单Pd、单Pt以及Pt．Pd双贵

4、金属催化剂的催化活性。结果表明Pt、Pd共浸比分步浸渍所制备的双贵金属催化剂活性更高，Pt．Pd双贵金属催化剂的活性高于单Pd和单Pt催化剂。关键词：煤层气，整体式催化剂，堇青石，贵金属ABSTRACTASTUDYoNMoNoLITHCATALYSTS’FORTHECATAIJYTICCoMBUSTIoNoFLEANMETHA-NEABSTRACTAstolowconcentratedmethaneofhugenowandlowconcentration，catal”iccombustionisoneofthebestwaystor

5、esolVe，andtheexploitationofcatalystisthekeypointandcrucialtechniqueformethanecatalyticcombustion．Thistextwhichaimsatthecatal”iccombustionoflowconcentratedmethane，researChesthemonolithcatalyststhattakenoblemetalasactiVecoInponerlt，Ce，ZrasadditiVes，cordieriteandA1203asth

6、efirstandsecondcarriers．W

7、ealsohaveinvestigatedtheinnuenceofthecatalystdi虢rentpr印arationconditionsonperforInanceofmethanecatal”iccombustioncatalysts，usingBET，XRD，TPRandSEMetctoanalyzedi行erentcatalystsamples．Atthesametime，wealsohaVeca币edelementa拶studyonreactiVemechanism

8、andactiVationVanishingmechanismofSupportedPd-Catalyst．Firstofall，wehaveinvestigatedtheinfluenceofacidtreatmentontheactiVityofmethanecatalyticcombustion．TheconclusionshowsthatacidtreatmentcanincreasetheBETsurfacearea，poreVolume，andthemesopore，micropore，andloadingcontent

9、，anditcanalsoimproVeperf．omanceofmethanecatal”iccombustion．北京化工大学硕士学位论文Secondly’wehaVeilwestigatedtheinfluenceofPdloa