探析等离子体增强催化剂制备的物理与化学研究

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1、天津大学硕士学位论文等离子体增强催化剂制备的物理与化学研究姓名：于开录申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：刘昌俊2001.1.2天津大学硕士论文中文摘要等离子体是自然界非常奇妙的一种物质存在状态，对它的研究具有十分重要的理论和实际应用意义．本论文的主要工作是利用低温等离子体技术增强制备用于甲烷完全氧化反应的负载型Pd催化剂，并且对该制备过程的物理变化做了一些初步的探索．，，，一—、f实验中发现Pd／v-A1203催化荆的表面颜色会在等离子体处理lo秒钟后开始如音，30分钟后完全变为黑色．经过XPS、TPR和XRD等表征分析发现，Pd离子已经完全

2、被还原为金属价态，而且大量的向催化剂表面进行迁移，催化剂表面Pd的舍量达到11．10％，大约是常规催化剂Pd含量的47倍．载体y—A1203的表面在经过等离子体处理后，表面状态发生了改变，因此在较低温度下就可以被H2还原．该催化剂对甲烷完全氧化反应没有任何活性，但是在经过高温焙烧以后就显示出较高的活性，平均反应温度降低了50oC，甲烷转化率在400。C就达到90％rX上．当以分子筛为载体时，在经过等离子体处理后也发现同样的活性增强，其中Pd／HY和Pd／NaY催化剂在相同催化活性条件下的平均反应温度降低了约10--400C，pd／HZSM_5催化荆则

3、降低了50～100oC．对Pd／HZSM．5催化剂进行表经过等离子体处理后表面Pd的含量仅有1．8％，还原程度也不完全，焙烧以后表面Pd的含量又降到O．5％，然而这并不影响催化剂的活性发现在等离子体处理催化剂的过程中，等离子体正柱区内产生辉纹，但是由于一直存在的电子振荡而处于不稳定状态．在特定的条件下辉纹可以稳定下来而呈现明暗相间的光层，这说明了催化剂会对等离子体产生影响．为具体探讨催化剂对等离子体性质的作用，我们选择了在处理过程中等离子体比较稳定的Mo／HZSM．5和Zn．Mo／HZSM．5催化剂进行等离子体双探针诊断．实验中发现分子筛催化剂可以增

4、强等离子体的非平衡性，在Zn．MoPHZSM．5的参与下，等离子体的电子温度可以提高2．28倍，而放电功率降低了46．8％，Mo／HZSM．5也有同样的效果．关键词：等离子体，催化剂制备，载钯催化剂，甲烷完全氧化，等离宇篡诊断，蕴中舰墓后且强征而增天津大学硕士论文ABSTRACTInthispaper，themainpurposeistotreatsupportedpalladiumcatalystsusinglow-temperatureplasmatechnology．n峙seeatalystsaleevainatedwiththecomplet

5、eoxidationofmethane(COM)．Moreover,somefundamentalinvestigationsalemadetoinvestigatethephysicalphenomenaduringthepreparation．Duringtheexperiments，thecolorofPd／Y-A1203catalystwasfoundtobecamedarkin10secondsafterplasmawasgeneratedby11igIl-voltagesupplier,anditbecomeblackcompletely

6、in30minutes．XPS．XRDandH2一TPRcharacterizationssuggestedthatpalladiumionsinthesecatalystswerereducedtometallicpalladiumcompletely．Furthermore．mostofpalladiumionsmovedtothesurfaceofPd／Y—A1203catalystandthepalladiumcontentonthecatalystssurfacewas11．10％，whichwas47timeshigherthanthat

7、ofconventionalPd／Y—A1203catalysts．Atiertreatedinplasma，theY-A1203carrierCOuldbeeasilyreducedatlOWtemperaturebecausetheelectrondensityaroundAIand0elementdecreased．ItsuggestedthatthePd／y—Al，01carriercouldbeactivatedundertheinfluenceofplasma．Theevaluation谢tIlthecompleteoxidationof

8、methaneshowedthatthenewcatalystsexpressedSOhighactivit