探析等离子光催化剂agagbr和agagbrtio,2的制备、表征及可见光催化活性研究

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时间:2019-03-12

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1、河北科技大学硕士学位论文等离子光催化剂Ag/AgBr和Ag/AgBr/TiO<,2>的制备、表征及可见光催化活性研究姓名:段彦栋申请学位级别:硕士专业:化学工艺指导教师:王德松20100530摘要摘要以银氨溶液和NaBr水溶液为原料,通过双注法制备了AgBr粉末,然后在可见光照射下采用化学还原法在AgBr表面生成纳米银制得Ag/AgBr等离子光催化剂。用场发射扫描电镜分析(SEM)、X-射线衍射分析(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)、紫外可见漫反射(UV-VisDRS)、比表面积测定(SSA)等方法对Ag/AgBr光催剂进行了表征。结果表明,直径约为20-40nm的纳

2、米银粒子分散在0.8-2.5μm的AgBr颗粒表面上。晶体Ag和AgBr均呈面心立方结构。由于表面纳米银粒子的等离子共振性,2-1Ag/AgBr在可见光下表现出很强的吸收。Ag/AgBr的比表面积为1.3mg,远小于2-12参比催化剂商品TiO2(TiO2-P25,55.2mg)以及介孔氮掺杂的TiO2(N-TiO2,250.7m-1g)。以甲基橙为模型污染物,考察了Ag/AgBr催化剂的可见光催化活性。研究发现,Ag/AgBr在可见光下催化降解甲基橙的反应为一级反应,其降解甲基橙的反应速率常数分别为TiO2-P25以及N-TiO2的102倍和16倍,表明Ag/AgBr具

3、有优异的可见光催化活性。Ag/AgBr循环降解甲基橙实验结果表明,该催化剂具有较高的光催化稳定性。总有机碳实验结果表明,甲基橙在Ag/AgBr光催化剂的作用下不仅被脱色,而且被有效的矿化。讨论了甲基橙溶液的起始浓度、溶液的pH、催化剂的添加量以及载流子捕捉剂对Ag/AgBr可见光催化降解甲基橙速率的影响。结果表明,在甲基橙溶液浓度为5-10-1mgL时,降解速率随甲基橙溶液浓度的升高而升高;在甲基橙溶液浓度为10-25mg-1-1L时,降解速率随甲基橙溶液浓度的升高而下降。在0.5-5gL范围内随着催化剂添加量的增多,Ag/AgBr光催化降解甲基橙的速率逐渐升高。随着甲基

4、橙溶液pH值的升高,Ag/AgBr对甲基橙的光催化降解能力的降低。光生空穴是Ag/AgBr光催化降解甲基橙过程中的主要活性物种。结合H2O2生成实验和载流子捕捉实验,探讨了Ag/AgBr光催化降解甲基橙的机理。催化剂表面的纳米银粒子吸收光而产生电子和空穴,光生电子停留在银粒子的表面而不是转移到AgBr的晶格中与银离子结合,所以Ag/AgBr显示出较高的光催-化稳定性。停留在银粒子表面的光生电子还原水中的溶解氧产生超氧自由基·O2。超--氧自由基再·O2进一步生成HO2·和H2O2。光生空穴转移到AgBr的表面从而将Br氧00化为Br。Br是一种强氧化剂可以进攻Ag/AgB

5、r表面的有机污染物将其氧化。此外,采用溶胶凝胶法制备了介孔AgBr/TiO2纳米复合微粒,然后在可见光照射下采用化学还原法在AgBr/TiO2表面生成纳米银制得介孔Ag/AgBr/TiO2等离子光催化剂(Ag/AgBr/TiO2)。用小角X-射线衍射分析(SAXRD)、广角X-射线衍射分析(WAXRD)、紫外可见漫反射(UV-VisDRS)、N2吸附-脱附分析等方法对Ag/AgBr/TiO2I河北科技大学硕士学位论文光催化剂进行了表征。由于表面纳米银粒子的等离子共振性,Ag/AgBr/TiO2在可见光下表现出强的吸收。以罗丹明B为模型污染物,考察了Ag/AgBr/TiO2

6、光催化剂的可见光催化活性。可以发现,Ag/AgBr/TiO2可见光催化降解罗丹明B的反应为一级反应,其可见光催化降解罗丹明B的反应速率常数分别为参比催化剂TiO2-P25和M-TiO2的10.7倍和8.8倍,表明Ag/AgBr/TiO2具有优良的可见光催化活性。循环降解罗丹明B的实验结果表明,Ag/AgBr/TiO2具有较高的光催化稳定性。关键词等离子体;Ag/AgBr;Ag/AgBr/TiO2;光催化;可见光IIAbstractAbstractAgBrpowderwassynthesizedbydoublejetmethodusingNaBraqueoussolutio

7、n+and[Ag(NH3)2]aqueoussolution.Ag/AgBrpowder,whichconsistsofsilvernanoparticles(NPs)depositedonAgBrsurface,waspreparedbychemicalreductionmethodundervisiblelightirradiation.Ag/AgBrphotocatalystwascharacterizedbyscanningelectronmicroscope(SEM),X-raydiffraction(XRD),UV

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