探析负载型碳基固体酸催化剂的制备及应用

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1、河北工业大学硕士学位论文负载型碳基固体酸催化剂的制备及应用姓名：刘俊月申请学位级别：硕士专业：化学工艺指导教师：王延吉20080301河北工业大学硕士学位论文负载型碳基固体酸催化剂的制备及应用摘摘摘要要要固体酸是一类环境友好的催化剂，在化工领域有着广泛的应用。本文采用新工艺方法制备出了碳基固体酸及负载型碳基固体酸催化剂，并进行了结构表征。考察了碳基固体酸对乙酸乙酯、二苯甲烷二氨基甲酸甲酯(MDC)及对氨基苯酚(PAP)合成反应的催化性能。13采用IR、XRD、CMASNMR等分析方法对制备的催化剂进行

2、了结构表征。结果表明，不同原料制备的碳基固体酸催化剂均含有-SO3H，以无定形态结构存在。考察了焙烧温度、焙烧时间、催化剂用量、反应时间等制备条件和反应条件对碳基固体酸催化剂上乙酸酯化反应评性能的影响。适宜的制备条件为270℃焙烧2h。以β-萘磺酸为原料制备的碳基固体酸催化剂的活性高于以萘为原料制备的催化剂。在优化条件下，乙酸转化率最高为92.9%。选择SiO2，γ-Al2O3，AC等载体制备了负载型碳基固体酸催化剂。发现以SiO2作为载体时的催化活性高于其它载体，乙酸转化率在93%以上。吡啶吸附红外

3、光谱分析表明，该催化剂存在B酸中心。考察了负载型碳基固体酸催化剂的稳定性，催化剂重复使用四次后活性明显降低。元素分析表明催化剂失活的原因是硫的流失。考察了SiO2负载的碳基固体酸催化剂催化上苯氨基甲酸甲酯(MPC)与甲醛缩合生成二苯甲烷二氨基甲酸甲酯的反应性能，在90℃反应4.5h条件下，MDC收率最高为11.5%；该系列催化剂同时对硝基苯催化加氢生成对氨基苯酚反应具有一定的催化活性，在160℃反应2h条件下PAP收率最高为49.3%。关键词：碳基固体酸，负载，酯化，缩合，催化加氢i负载型碳基固体酸催

4、化剂的制备及应用PREPARATIONANDAPPLICATIONOFTHESUPPORTEDCARBON-BASEDSOLIDACIDABSTRACTSolidacidsareenvironmentallyfriendlycatalyststhathavewideapplicationsinchemicalindustry.Acarbon-basedsolidacidandsupportedcarbon-basedsolidacidwerepreparedbyanewapproachandthest

5、ructurewascharacterized.Thecatalyticperformanceofthecarbon-basedsolidinsynthesisofEthylAcetate,MethyleneDiphenylDicarbamate(MDC)andp-Aminophenol(PAP)wasstudied.13IR、XRD、CMASNMRwereemployedforthecatalystcharacterization.Resultsshowedthatthecarbon-basedso

6、lidacidspreparedwithdifferentstartingmaterialsallcontained–SO3Handthephasecompositionwasamorphousstructure.Theeffectsofpreparationandreactionconditionssuchascalcinationtime,calcinationtemperature,catalystamount,reactiontimeoncatalyticperformancewerestud

7、ied.Theoptimumpreparationconditionswereasfollows:calcinationtemperature270℃,calcinationtime2h.Thecatalyticactivitypreparedwithβ-naphthalenesulfonicacidwasbetterthannaphthalene.Thehighestaceticacidconversionwas92.9%undertheoptimumreactionconditions.Suppo

8、rtedcarbon-basedsolidacidwaspreparedwithSiO2,γ-Al2O3,AC.Thesupportedcarbon-basedsolidacidwithSiO2exhibtedhighestcatalyticactivityandaceticacidconversionwasover93%.AbsorptionpeakofB-acidwasdetectedbyPy-IR.Theactivityofcatalystsred