Pd、Pt@MOFs复合材料的制备及其对醇氧化和串联反应催化研究

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1、分类号：单位代码：10140密级：公开学号：4031531772硕士学位论文中文题目：Pd、Pt@MOFs复合材料的制备及其对醇氧化和串联反应催化研究英文题目：PreparationofPd、Pt@MOFsandResearchofCatalysisofAlcoholicOxidationandTandemReaction论文作者：丁琳琳指导教师：张渝阳副教授专业：分析化学完成时间：二〇一八年五月申请辽宁大学硕士学位论文Pd、Pt@MOFs复合材料的制备及其对醇氧化和串联反应催化研究PreparationofPd、Pt@MOFsandResearchofCatalysisAlcoholicOx

2、idationandTandemReaction作者：丁琳琳指导教师：张渝阳副教授专业：分析化学答辩日期：2018年5月30日二〇一八年五月·中国辽宁辽宁大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文是本人在导师的指导下独立完成的。论文中取得的研究成果除加以标注的内容外，不包含其他个人或集体已经发表或撰写过的研究成果，不包含本人为获得其他学位而使用过的成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体均已在文中进行了标注，并表示谢意。本人完全意识到本声明的法律结果由本人承担。学位论文作者签名：年月日学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保留并向国家

3、有关部门或机构送交学位论文的原件、复印件和电子版，允许学位论文被查阅和借阅。本人授权辽宁大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编学位论文。同时授权中国学术期刊（光盘版）电子杂志社将本学位论文收录到《中国博士学位论文全文数据库》和《中国优秀硕士学位论文全文数据库》并通过网络向社会公众提供信息服务。学校须按照授权对学位论文进行管理，不得超越授权对学位论文进行任意处理。保密（），在年后解密适用本授权书。（保密：请在括号内划“√”）授权人签名：指导教师签名：日期：年月日日期：年月日摘要摘要从上世纪几十年代开始纳米技术就备受专家学者们瞩目。

4、随着科技水平的飞跃发展，纳米催化成为纳米技术中一个全新的研究领域。金属纳米粒子（MNPs）由于其较小的尺寸、较大的比表面积使其具有较多的催化活性位点，在纳米催化领域成为研究热点。但是在实际使用过程中金属纳米粒子易发生团聚现象并且分离和重复利用困难。将纳米粒子负载在某些载体上，如石墨稀、三氧化二铝、二氧化硅、活性炭等，虽然在一定程度上可以提高催化剂的催化活性，但这些催化剂很难进行循环再利用。金属有机骨架材料（MOFs）与传统的无机多孔载体相比表现出了较大的优越性。MOFs具有开放的金属位点和特定官能团，其本身就是一种优良的催化剂。此外，MOFs可调控的孔结构使其成为一种优良的载体，可以将纳米粒子

5、限制在孔洞中，其稳定性较好，可循环使用。因此将MNPs固载在MOFs中，不仅有效的防止了MNPs团聚，提高催化活性，而且拓宽了MOFs的应用。新形成的MNPs@MOFs复合材料同时拥有MNPs催化位点和MOFs催化位点，是良好的的多功能催化剂，在对于催化醇氧化反应和串联反应展现出了良好的催化活性。全文分四部分进行：第一部分主要介绍了MOFs材料的特点和应用、MNPs负载MOFs复合材料的合成方法及应用以及本论文研究的意义及内容。第二部分主要介绍了MIL-101、NH2-MIL-101、UIO-66三种多孔MOFs材料和Pd@MIL-101、Pd@NH2-MIL-101、Pd@UIO-66、Pt

6、@MIL-101四种复合材料的合成及制备方法，通过PXRD、IR、SEM、TEM、EDS、N2吸附-脱附等表征手段证明这些材料被成功的合成出来，并且具有一定的催化潜力。第三部分主要介绍了MNPs@MOFs对醇氧化反应和串联反应的催化效果研究。多功能催化剂Pd@MIL-101不仅可以高效的催化芳香醇的氧化反应，而且可以催化氧化-醛胺缩合串联反应。而Pd@NH2-MIL-101这种多功能催化剂在氧化-Knoevenagel缩合串联反应中展现出了较高的催化活性。第四部分是总结部分，对本论文合成的复合材料即多功能催化剂Pd@MIL-101和Pd@NH2-MIL-101及催化应用进行了总结，其较高的催化

7、活性I摘要和可循环性有望应用于化工生产中。关键词：MOFs材料，复合材料，醇氧化反应，串联反应IIAbstractABSTRACTNanotechnologyhasdrawnextensiveattentionofexpertsandscholarssincelastcentury.Withrapiddevelopmentofsciencetechnology,nano-catalysishasa