表面等离激元催化对氨基二苯二硫醚偶联反应及光谱分析

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1、分类号：单位代码：１０１４０密级：公开学号：４０２１４１０１２８＿ＬＩＡＯＮＩＮＧＵＮＩＶＥＲＳＩＴＹ博士学位论文ＤＯＣＴＯＲＡＬＤＩＳＳＥＲＴＡＴＩＯＮ表面等离激元催化对氨基二苯二硫醚偶联论文题目：皮应及光谱分析Ｓｕｒｆａｃｅｐｌａｓｍｏｎｃａｔａｌｙｓｉｓａｎｄｓｐｅｃｔｒｏｓｃｏｐｉｃａｎａｌｙｓｉｓｏｆ－４ａｍｉｎｏｄｉｈｅｎｌｄｉｓｕｌｆｉｄｅ英文题目：ｐｙ论文作者：武士威指导教师：夏立新教授专业：分析化学二？一完成时间：八年五月申请辽宁大学博士学位论文表面等离激元催化对氨基二苯二硫醚偶

2、联反应及光谱分析Surfaceplasmoncatalysisandspectroscopicanalysisof4-aminodiphenyldisulfide作者：武士威指导教师：夏立新专业：分析化学答辩时间：2018年6月7日二○一八年五月·中国辽宁辽宁大学学位论文原创性声明本人郑重声明：所呈交的学位论文是本人在导师的指导下独立完成的。论文中取得的研究成果除加以标注的内容外，不包含其他个人或集体己经发表或撰写过的研究成果，不包含本人为获得其他学位而使用过的成果。对本文的研究做出重要贡献的个人和集体均已在文中进行了标注。，并表示谢意本人完全意识

3、到本声明的法律结果由本人承担。学位论文作者签名：签年＜月＾曰氣彳＼学位论文版权使用授权书本学位论文作者完全了解学校有关保留、使用学位论文的规定，同意学校保留并向国家有关部门或机构送交学位论文的原件、复印件和电子版。，允许学位论文被查阅和借阅本人授权辽宁大学可以将本学位论文的全部或部分内容编入有关数据库进行检索，可以采用影印、缩印或扫描等复制手段保存和汇编学位论文。同时授权中国学术期刊（光盘版）电子杂志社将本学位论文收录到《中国博士学位论文全文数据库》和《中国优秀硕士学位论文全文数据库》并通过网络向社会公众提供信息服务。学

4、校须按照授权对学位论文进行管理，不得超越授权对学位论文进行任意处理。“七（）（保密：请在括号内划）保密，在年后解密适用本授权书。授权人签名：武４务指导教师签名：＂＾曰期年＆月／Ｔ日曰期：年月曰摘要激光技术及计算机技术的高速发展为表面增强拉曼光谱（SERS）技术的发展和应用提供了条件。在SERS条件下产生的大量表面等离激元可以极大的增强拉曼信号。最近的研究表明SERS技术不仅仅是一种无损测量技术，同时也会激发一些化学反应，而通过拉曼光谱可以原位的对表面等离激元辅助催化过程进行时间分辨的监测，对于研究表面等离激元辅助催化具有重要意义。为研究对氨基二苯

5、二硫醚（4-aminodiphenyldisulfide,APDS）在不同类型及位置的表面等离激元下是否会发生表面等离激元辅助催化反应，测量了不同实验条件下APDS的拉曼光谱，希望从光谱学上对APDS的表面等离激元辅助催化反应进行表征，同时对表面等离激元辅助催化反应的化学机理进行一定的探索和研究。本论文研究了液相、固相及银箔表面APDS的拉曼光谱；利用固相条件下的SERS响应，开发了一种将纳米金属粒子反铺到待测物表面的可视化SERS检测制样方法；利用mapping技术测量了覆盖有纳米银粒子的APDS及银箔表面的APDS，得到了相应的光学计算图像；利用对APDS与对氨基

6、苯硫酚（PATP）在银箔表面都会生成PATP-Ag的性质，对分子间距离对表面等离激元辅助催化反应的影响进行了研究；同时，利用Gaussian09计算得到了APDS及偶氮苯（p,p'-dimercaptoazobisbenzene，DMAB）的分子及拉曼峰位的归属信息，为进行理论研究提供了数据。研究结果表明：（1）拉曼光谱表明，无论是在液相环境中还是固相环境中，在SERS条件下APDS都会发生表面等离激元辅助催化反应，形成DMAB。（2）开发的新型固相SERS检测技术以待测物为基底，Ag纳米粒子为检测探针，能够快速实现待测物的分布检测，在得到SERS谱图的同时实现分析检

7、测的可视化。（3）拉曼光谱及mapping结果表明：对于相同浓度的PATP与APDS，由于APDS在银箔表面形成成对距离较近的PATP-Ag，在相同的实验条件下APDS比PATP具有更高的转化率。即对于较低浓度的反应体系，分子间的距离对偶联反I应的效率起着重要的作用。（4）激光照射在银纳米粒子上会产生局域表面等离激元（LocalSurfacePlasmon），照射在银箔上会产生表面等离极化激元（SurfacePlasmonPolariton）。无论局域表面等离激元还是表面等离极化激元都会对APDS形成催化作用，使APDS发生表面等离激元辅助催化反应，