羟基酸离子液体的制备及在合成环状碳酸酯中的应用

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1、分类号:单位代码:10140密级:公开学号:4031531767硕士学位论文中文题目:羟基酸离子液体的制备及在合成环状碳酸酯中的应用PreparationofHydroxylAcidIonicLiquidsandTheir英文题目:ApplicationsfortheSynthesisofCyclicCarbonates论文作者:宋骞指导教师:岳爽副研究员专业:无机化学完成时间:二○一八年五月申请辽宁大学硕士学位论文羟基酸离子液体的制备及在合成环状碳酸酯中的应用PreparationofHydro

2、xylAcidIonicLiquidsandTheirApplicationsfortheSynthesisofCyclicCarbonates作者:宋骞指导教师:岳爽副研究员专业:无机化学答辩时间:2018年5月30日二○一八年五月·中国辽宁摘要摘要随着大量化石燃料的燃烧,二氧化碳排放造成温室效应等环境问题。在全球范围内,各国政府试图减少二氧化碳排放,而碳捕获和储存(CCS)技术提供了一种解决问题的方法。例如,在封闭废弃油井中储存二氧化碳的地质储存等问题。通过可循环和高效的催化系统可将二氧化碳转

3、化为有用的燃料和化学品,这是一种有效减少温室气体的方法。离子液体作为催化剂具有良好的热稳定性和化学稳定性。合成了1-丁基-3-甲基咪唑乳酸离子液体、1-氨基丙基-3-丁基咪唑乳酸离子液体、1-氨基丙基-3-丁基咪唑苹果酸离子液体、1-氨基丙基-3-丁基咪唑酒石酸离子液体、1-氨基丙基-3-丁基咪唑柠檬酸离子液体、1-氨基丙基-3-甲基咪唑乳酸离子液体,以环氧氯丙烷为底物对体系进行了单因素试验并确定了体系的最佳反应条件:催化剂用量为0.5mol%、反应温度为70℃、二氧化碳初始压力为0.5MPa、反

4、应时间为12小时,在此条件下环状碳酸酯的产率最高为95%,并且催化剂循环7次后,仍具有良好的催化效果。进而合成了1-丁基-3-乙羟基咪唑乙醇酸离子液体、1-丁基-3-乙羟基咪唑水杨酸离子液体、1-甲基-3-乙羟基咪唑苹果酸离子液体、1-甲基-3-乙酸基咪唑苹果酸离子液体,以环氧氯丙烷为底物对体系进行了单因素试验并确定了体系的最佳反应条件:催化剂用量为0.8mol%、反应温度为95℃、二氧化碳初始压力为0.1MPa、反应时间为13小时,在此条件下环状碳酸酯的产率最高为98%,并且催化剂循环6次后,仍

5、具有良好的催化效果。在无溶剂和无助剂条件下,以羟基酸功能化离子液体为催化剂,以二氧化碳和环氧化合物为原料,研制了一种新颖、高效、清洁、实验简便、环保的环状碳酸酯合成方法。这些羟基酸功能化离子液体对二氧化碳和各种环氧化合物转化为环状碳酯具有优异的催化活性。优化了催化剂用量、二氧化碳压力、反应时间和温度等因素对环氧氯丙烷和二氧化碳合成环状碳酸酯的催化活性的影响。关键词:羟基酸离子液体,二氧化碳,环状碳酸酯,环氧化合物IAbstractABSTRACTApplicationofionicliquidsa

6、scatalystsandsubstitutessolventinorganicsynthesisbecauseoftheiruniqueadvantagesofnegligiblevaporpressuretheyhaveawiderangeofroomtemperatureliquidsandhavegoodthermalandchemicalstability.Thesinglefactorexperimentwithepichlorohydrinassubstratewascarriedo

7、utandtheoptimumreactionconditionsweredetermined:theamountofcatalystwas0.5mol,thereactiontemperaturewas70℃,theinitialpressureofcarbondioxidewas0.5MPa.thereactiontimewas12hours.Undertheseconditions,theyieldofchloropropenecarbonatewasupto95%,andafter7cyc

8、lesofcatalyst,the1-methyl-3-ethylimidazolylmalicacidionicliquidwassynthesized.Imidazolemalicacidionicliquid,Thesinglefactorexperimentwithepichlorohydrinassubstratewascarriedoutandtheoptimumreactionconditionsweredetermined:theamountofcatalystwa

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