非沥青粘结剂煤基活性炭制备及水处理的应用研究

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1、太原理工大学硕士研究生学位论文非沥青粘结剂煤基活性炭制备及水处理的应用研究摘要煤基活性炭由于其丰富的孔结构及巨大的比表面积，可有效地去除常规水处理工艺无法解决的溶解性有机物（DOM）。因此，在微污染水深度处理方面获得广泛应用，且发展前景十分广阔。目前，煤基活性炭的工业生产过程中，在添加大量的煤焦油沥青作为粘结剂的工艺中，环境污染严重，而采用新型非沥青有机粘结剂的工艺中，由于高成本使得活性炭生产难度增加。针对以上问题，本文以廉价的煤炭为主要原料，采用课题组自主研发的廉价高效洁净非沥青粘结剂，通过水蒸汽活化、氧化-催化制备、活性炭处理微污染水以及

2、吸附动力学对煤基活性炭的性能进行了系统的研究，取得的主要研究成果与结论如下：1.非沥青粘结剂煤基活性炭的优化制备操作条件：炭化温度650℃，炭化时间45min，活化温度880℃，活化时间180min，水蒸汽流量0.04-1mL·(min·g)，在此条作下制得的活性炭碘值853.8mg/g，炭收率44.5%，比233表面积684.3m/g，总孔体积0.3852cm/g，微孔体积0.2455cm/g，中孔体3积0.1362cm/g，属于中微孔发达型煤基活性炭。2.原煤经空气和HNO3氧化后，其内部形成碳-氧C（O）微晶耐热大分子结构化合物，且羰基

3、（C=O）、醚基（C-O-C）和硝基（-NO2）等含氧官能团均有明显的增加。（002）衍射峰强度随着空气温度的升高而逐渐减弱，随HNO3浓度的增大而呈现先减弱后增强的变化，在空气温度240℃和HNO3浓度10%处出现最弱，由于炭化的交联与聚合作用，炭化料的I太原理工大学硕士研究生学位论文石墨化程度大为降低。HNO3氧化后炭化料收率为71.0%，较空气氧化后的67.5%有所提高。当空气氧化温度为240℃，碘值出现最大值875.3mg/g，炭收率55.4%，灰分含量41.3%；当HNO3氧化浓度为10%时，碘值出现最大值970.7mg/g，炭收率

4、38.8%，灰分含量24.2%。3.原煤经过氧化后，煤基活性炭表面的C与O的赋存形式发生明显变化。其中C主要以石墨碳和烷基碳（C-C）为主，两者之和占总碳含量的70%以上。经空气氧化后，制得活性炭中石墨碳、酚醚碳和羰基碳含量均有较大的增幅，烷基碳和羧基碳含量均减小，羟醚氧的含量增加21.7%，羧基氧含量减小19.1%；经HNO3氧化后，活性炭中烷基碳和羧基碳含量大幅度减小，酚醚碳含量增加，羟醚氧和羧基氧含量分别增加37.0%和40.0%，羰基氧含量减小36.3%。4.随着催化剂添加量的增加，煤基活性炭的碘值先增加后减小，灰分含量呈现先减小后增

5、加的趋势。添加KNO3制得活性炭的碘值均高于其他两种硝酸盐，灰分含量均低于其他两种硝酸盐。当添加15%的KNO3时，活性炭碘值出现最大1184mg/g，灰分含量出现最小27.43%。5.不同硝酸盐对制备高性能活性炭的催化活性不同，其顺序为：KNO3>NaNO3>Fe(NO3)3。由于硝酸盐经炭化后部分的晶体产物（K2O、Na2O2和Fe3C等）与气体产物（O2和NO等）对煤中分子产生不同程度的破坏，导致炭化料的石墨化程度下降。其中催化机理分为两个部分，一部分硝酸盐在炭化过程中释放出O2和NO，对煤内部支链分子进行氧化，另一部分由于炭化产生的金

6、属氧化物在水蒸汽活化反应过程中起到催化作用，生成大量的孔隙结构。II太原理工大学硕士研究生学位论文6.通过UV-VIS分析，非沥青粘结剂煤基活性炭对微污染水中的烷烃、芳香烃和杂环等小分子有机物具有较好的吸附效果，液相吸附等温线符合1.16011非均匀Freundlich吸附模型：q=2.36488·c，其下限吸附容量较大，吸附容量指数较小，更适合处理水中浓度较低的有机物。其处理微污染水的优化条件为：吸附时间150min，投加量2.5g/L，pH值7.80，处理温度50~60℃，在该条件下对初始浓度为9.66mg/L的微污染水处理时，水样中CO

7、D和UV254去除率分别可达到83.76%和97.78%。7.活性炭吸附微污染水中小分子有机物的平衡吸附量均随吸附时间和温度的增加而增大，吸附动力学能够很好地符合伪二级动力学方程模型，反应速率表达式：K=499.49·exp(-25310/RT)，其中活化能Ea=25.31kJ/mol，-1指前因子A=499.49g·(mg·min)，且以物理吸附为主。关键词：活性炭，非沥青粘结剂，氧化-催化，水处理，吸附动力学III太原理工大学硕士研究生学位论文THEPREPARATIONOFNON-PITCHBINDERCOAL-BASEDACTIVAT

8、EDCARBONANDAPPLICATIONRESEARCHONWATERTREATMENTABSTRACTCoal-basedactivatedcarboncan