上海pm2.5中水溶性有机氮的浓度特征和来源解析

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1、中图分类号:X513单位代号:10280密级:公开学号:12721904硕士学位论文SHANGHAIUNIVERSITYMASTER’SDISSERTATION题上海PM2.5中水溶性有机氮目的浓度特征和来源解析作者徐玢花学科专业环境工程导师冯加良研究员完成日期2015年05月上海大学本论文经答辩委员会全体委员审查,确认符合上海大学硕士学位论文质量要求。答辩委员会签名:主任:委员:导师:答辩日期:I原创性声明本人声明:所呈交的论文是本人在导师指导下进行的研究工作。除了文中特别加以标注和致谢的地方外,论文中不包含

2、其他人已发表或撰写过的研究成果。参与同一工作的其他同志对本研究所做的任何贡献均已在论文中作了明确的说明并表示了谢意。签名:日期:本论文使用授权说明本人完全了解上海大学有关保留、使用学位论文的规定,即:学校有权保留论文及送交论文复印件,允许论文被查阅和借阅;学校可以公布论文的全部或部分内容。(保密的论文在解密后应遵守此规定)签名:导师签名:日期:II上海大学工学硕士学位论文上海PM2.5中水溶性有机氮的浓度特征和来源解析姓名:徐玢花导师:冯加良学科专业:环境工程上海大学环境与化学工程学院2015年05月IIIAD

3、issertationSubmittedtoShanghaiUniversityfortheDegreeofMasterinEnvironmentalEngineeringCharacteristicsandSourcesofWater-SolubleOrganicNitrogeninPM2.5inShanghai,ChinaM.D.Candidate:XuBinhuaSupervisor:FengJialiangMajor:EnvironmentalEngineeringSchoolofEnvironment

4、alandChemicalEngineering,ShanghaiUniversityMay,2015IV上海大学硕士学位论文摘要大气颗粒物中的水溶性组分因为具有很强的吸湿性能对大气能见度、全球气候变化以及人类健康产生很大的影响。近年灰霾现象频发,研究发现灰霾的产生与二次有机气溶胶有很大的关系,而有机氮作为二次有机气溶胶的重要组成部分,能增强细颗粒物的吸湿性,加剧灰霾的发生。以往的研究主要针对无机氮,对水溶性有机氮(WSON)的研究很少。因此,研究大气中的水溶性有机氮能够更好地了解有机气溶胶的形成和来源。本研究

5、采用大流量采样器,采集了上海宝山2013年4月至2014年4月的PM2.5样品,通过有机碳/元素碳(OC/EC)分析仪、离子色谱以及元素分析仪测定了样品的碳质组分、无机离子以及C、N元素的含量,同时,采用化学氧化法测定了PM2.5中的水溶性总氮(WSTN)和WSON的含量。通过研究各组分的浓度水平、季节分布,探讨了PM2.5中有机氮的来源、形成方式和对灰霾的影响。结果表明:WSON四季的浓度分别为,春季1.45μgN/m3,夏季0.90μgN/m3,秋季0.92μgN/m3,冬季1.76μgN/m3。冬春季节有

6、机氮浓度较高,而夏季和秋季的较低。水溶性有机氮对总氮的贡献呈现相反的季节变化趋势,春季为15%、夏季为26%、秋季为20%以及冬季为13%。夏季WSON对WSTN的贡献最大,春季和秋季次之,冬季最小。这主要是因为冬季气温较低,硫酸铵和硝酸铵更倾向于存在颗粒相中,使得总氮中的无机组分变大,而夏季的高温和光照条件均有利于有机氮的生成,使得夏季有机氮的比重增加。WSON与nss-SO2-+-++4、NH4、NO3以及nss-K具有显著的相关性,而与Na和nss-Ca2+不相关或微弱相关,说明WSON主要来自人为污染,

7、海洋源或土壤的贡献较小。主成分分析的结果也表明上海PM2--2.5中WSON与nss-SO4、NO3等二次组分紧密相关,主要来源于人为污染来源的含氮前体物的二次转化。2-]+[NO-+2--颗粒物酸度[([SO43]-[NH4])/([SO4]+[NO3])当量浓度比]与WSON/WSTN比值之间具有显著的正相关性,说明颗粒物酸度对WSON的生成存在一定的促进作用。结合后向轨迹数据的潜在源分析(PSCF)结果表明,夏季和冬季时上海PM2.5中的WSON主要来自浙江、安徽等地陆源污染物的输送以及上海本地的污染排V

8、上海大学硕士学位论文放;春季和秋季时经由黄海的污染输送对上海PM2.5中的WSON有显著影响,但这部分WSON可能由内陆污染物在传输过程中经二次反应生成。关键词:PM2.5;水溶性有机氮;后向轨迹;潜在源分析;上海VI上海大学硕士学位论文ABSTRACTAirborneparticleshaveattractedintensescientificandpublicattentionin

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